第42卷第5期2021年5月激光杂志
LASER JOURNAL
Vol . 42,No . 5May ,2021
•激光物理•
铌酸锂晶体倍频光偏振态的理论分析
刘栋，刘岚岚，吴重庆，程前，王健
北京交通大学发光与光信息技术教育部重点实验室，光信息科学与技术研究所，北京100044
摘要：经过铌酸锂晶体倍频后的输出光，其各向异性因离散角较小，在较短的晶体中两个偏振光并不完 全分离，所以仍然存在偏振态问题。从晶体的主轴坐标系出发，得到了任意通光方向的铌酸锂晶体（LN )的二 阶非线性电极化系数矩阵和倍频光偏振态的表达式。对1 064 rnn 基频〇光产生的倍频光偏振态进行了仿真计 算，结果表明：在庞加莱球上，波矢与光轴的夹角7保持不变而改变波矢方位角0时，倍频光偏振态将随波矢方 位角0变化而在S 2S 3平面上旋转，其旋转轴由夹角y 所决定，但旋转角呈现非线性变化且与起点有关。倍频光 偏振态对夹角7敏感，保持0不变而改变7时偏振态呈现与0取值有关的周期性变化。该理论研究成果可为全
面研究倍频偏振光的偏振特性及应用提供理论依据。
关键词：二次谐波产生；双折射；偏振态；铌酸锂晶体中图分类号:TN 241
文献标识码：A
doi ： 10. 14016/j . cnki . jgzz . 2021. 05. 015
Theoretical analysis of polarisation state on frequency-doubled
light in LiN b03 crystal
LIU Dong , LIU Lanlan , WU Chongqing , CHEN Q ian , W ANG Jian
Abstract ：In the shorter lithium niobate (LN) crystal , the two polarised lights of the frequency-doubled are not
entirely separated due to the small anisotropy and slight walk-off angle . There is still a polarization state (SOP ) prob lem . In this paper , the SOP of second harmonic (SH ) light in this crystal has been comprehensively studied . Starting from the principal axis coordinate syst
em of the crystal , the second-order susceptibility matrix and the expression of SOP of the SH light in the LN crystal in an arbitrary direction of light propagation are obtained . The SOP of the SH light generated by the 1064nm fundamental polarised in the o direction is calculated . The results show that when the angle y between the wave vector and the optical axis is fixed and the E tzim uth 6 of the wave vector is changed , the po larization state of the SH light will rotate with 6 around the rotation axis determined by the angle y on the S 2S 3 plane , the rotation angle is non-linear and related to the starting point . The polarization state of the SH light is sensitive to the angle y , and the change of the polarisation state of the SH light with the change of y while keeping 6 unchanged shows a periodic change related to the value 0. The results can provide a theoretical basis for a comprehensive study of the polarization characteristics and probability of applications of frequency-doubled polarisation light correct .
Key words ： second harmonic generation ； birefringence ； state of polarisation ； lithium niobate crystal
Institute o f Optical Information, Key Laboratory o f Luminescence and Optical Information,
Ministry o f Education, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044, China
1引言
收稿日期：2021-01-17
基金项目：国家自然科学基金项目（No. 61775012)作者简介.•刘栋（1996-)，男，研究生，主要从事光通信及光传感的研 究。E-mail: *****************；刘岚岚（1970-)，女，副教授，硕 导，从事光通信方向的教学和科研工作。
光学晶体的二阶非线性效应引起了一系列重要 的非线性光学现象，如倍频、和频、差频、参量放大以 及参量振荡等。倍频效应又称为二次谐波产生效应
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16刘栋，等：铌酸锂晶体倍频光偏振态的理论分析
(SHG)，最早在1961年被P.A.Franken等人实现[1]。宏观上，倍频光产生的过程可以描述为：在激光电场 的作用下，晶体中分子被极化，其电极化强度包含了 基频极化波P(«)和倍频极化波P(2W)成分，这两种 极化波继而又各自发出了基频光波子波和倍频光波子波£(2w)。当激发出的倍频光波满足相位匹 配条件时，晶体各点的光波子波得到增强而形成了倍 频光。倍频技术拓宽了激光的波段和应用的范围。如Nd:Y A G激光器发出的1 064 run红外光通过KTP (磷酸钛氧钾）倍频晶体后可获得532 run的绿
可见 光。在激光微细加工中，加工图样空间分辨率受激光 束焦斑直径限制而与波长成正比。因此，倍频技术可 以使得加工图样的空间分辨率提高一倍。同时，倍频 光相对于基频光具有更高的光子能量，更容易使化学 键断裂产生光化学离解[2]。除此之外，在医学研究领 域，得益于二次谐波显微成像的高分辨率，成像过程 不需要对细胞进行染，对活细胞无毒害，无荧光漂 白131，SHG技术也被用于活细胞成像w，肿瘤研究[5]以及膜电压成像[6]。
自倍频效应被发现以来，人们对其进行了大量的 研究。倍频光的参数包括强度、相位以及偏振态等。关于倍频光的强度，人们给予了较多的关注，基本已 经研究透彻。为获得高强度的倍频光，人们一般采用 相位匹配方式或者准相位匹配方式[7]。相位匹配方 式包括第I类相位匹配方式（〇〇e)和第II类相位匹配 方式（〇e〇)，准相位匹配方式则采用了周期性结构的 非线性介质。围绕着相位匹配，已有大量文献报道了 其研究成果[8M2]。1962年，Marker等人通过旋转KDP(磷酸二氢钾）晶体观察到了近似周期性变化的 强度条纹[U]，这种在相位失配情况下获得强度条纹 可以用来测量二阶非线性系数。1968年Kurtz等提 出了粉末法，即将粉末样品置于已知的试样盒内，通过测量二次谐波强度随粉末粒子大小变化的信息来 估计非线性系数的大小。这种方法用于筛选和发现 非线性活性材料[14]。1970年Jerphagnon等人完善了 Marker等人在非吸收性各向同性和单轴晶体中Maker 条纹的理论，并对为精确确定非线性光学系数进行了 大量的校正[15]，实验结果表明Maker条纹可以得到 各向同性和单轴晶体中比较精确非线性光学系数和 相干长度的值(5%)。
然而，关于倍频光的偏振态的研究，却少有文献 报道。2002年Patrick Stoller等人测量了丨00 f s激光 在鼠尾肌腱胶原蛋白中产生的反向散射二次谐波信号，提出用强度和偏振态才能全面表征胶原结构1 2008年，Larciprete等人通过改变人射基频光的偏振 态，对非共线方式产生的二次谐波进行了研究，并指 出：利用输出的偏振图可以判定是否可以使用Klein-man近似1171。2011年，Camille Doras等人通过多光 子图像重建以及受动脉粥样硬化影响的动脉壁内的 偏振态分析，研究了小白鼠胶原蛋白结构的变化[18]。2〇丨3年，Nirmal Mazumder等人使用四通道光子计数 的斯托克斯旋光计对淀粉颗粒产生的SH信号进行了 偏振态测量与分析，从淀粉颗粒的2D二次谐波斯托 克斯图像中提取了偏振度（D0P)，线性偏振度(D0LP)，圆偏振度（D0C P)等参数[19]。2〇18 年，Li Zhang等人使用全庞加莱光（FP)光束对K TP晶体进 行了倍频，将低阶庞加莱光转换为了高阶庞加莱光;2°]。
通常认为，两束不同偏振态的倍频光因晶体的各 向异性而分离，似乎不存在偏振态的问题，因此，常常 忽略了这个问题。然而，经过计算，L N晶体的离散角 不大于3°(@532 nm)。由于离散角较小，在长度较 短的晶体中，这两束光并没有完全分离，所以偏振态 问题仍然存在。其次，实现精准的相位匹配是困难 的，在近似满足相位匹配时，倍频光的两个偏振方向 都存在，尽管另一束非相位匹配的光较弱，但足以改 变其输出偏振态。研究表明，相位匹配角度的失配将 造成偏振态的变化。通过观察倍频光偏振态的变化，可以判断是否对准了相位匹配条件的特定角度。因此，倍频光的偏振态研究，仍然具有重要的理论意义 和应用价值。将对倍频光的偏振态问题，进行较为详 细的研究。
常用的倍频晶体包括：KDP、ADP、BB0、LN、等，其中L N是一种铁电晶体，具有42〇rnn到5 2〇0nm 的宽透明范围，不潮解，机械和化学性质稳定，具有较 大的非线性系数，被广泛用作1 〇〇〇nm以上波长的倍 频和1 064 nm杲浦光的光参量放大。选用L N晶体 作为研究对象。
第二小节从L N晶体主轴坐标系下二阶非线性电 极化系数矩阵出发，得出了任意通光方向下二阶非线 性电极化系数矩阵的表达式，在第三小节中运用该矩 阵得到了倍频光场的具体表达式。在第四小节中得 到了人射基频。光时的倍频光偏振态表达式，并使用 MATLAB数学计算软件对倍频光偏振态随波矢方位 角0，通光方向与晶体光轴的夹角y的变化分别进行 了仿真计算。理论分析为全面研究倍频偏振光的偏
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振特性提供了理论依据，同时可以应用于二阶非线性 效应偏振问题的研究
倍频光光场的表示
2任意坐标系下铌酸锂晶体二阶非线
性极化系数矩阵
铌酸锂晶体是3 m 点的单轴晶体，不存在对称 中心，其二阶非线性电极化系数为三阶张量，可写为 如下3x 9矩阵形式[21]
r o
-v ^yyy
\ x xz
~Xyyy
00 _—y
000^y y j ixxz
0Xxzx
.X z x x
X z x ,
00
(1)
考虑kleimann 近似*"2，并令
X \^Xzxx ；
A T 2 =X m ；^3 =X ，a (2)
得到
_ 0
-Xi
~Xi
00
00 一(2)
X =
-Xi 000Xi 义1
0A T i 0.X\
X\
^3.
(3)
式(3)中矩阵形式建立在晶体主轴坐标系下，当 所选用坐标系与晶体主轴坐标系不一致时不能直接 使用，需要进行坐标变换。假定通光方向波矢方 向）偏离2轴（光轴）的夹角为7，而绕平面旋转
的角度为0(波矢的方位角）。那么从坐标系到坐 标系*y /可以通光两步完成，如图i (b ) ~(c)。
(a)
(b) (c)
图1
坐标系到的变换过程
考虑到;r (2)与并矢££的联系，以及光波为平面 横波的假设，经过繁杂的推导可得到新坐标系下垂直 于通光方向的二阶非线性电极化系数的矩阵形式为
,(2)
\Xx'x'x' Xx'x'y' Xx'y'x'
A f iV /l
, . »
x
=
(4)
X y 'x 'x 1 X y 'x 'y ' X y 'y 'x '
X y 'r 'j '.
其中，AV /j t . =AVw —^sinS^cosV - 3^,sinycos2y - A T 3sin 3y > A f *v r ' ~ _ ^2cos 2ycos 30,^，rV =_Y 2cosysin 30-^, siny ，x rrY =^2cos 30
式(4)由3x 9的矩阵形式简化而来，可以看出， 新坐标系下的二阶非线性电极化系数矩阵有四个独 立量。
光在介质中传播时，介质中的多种粒子会发生位 移，这便会产生感应电极化强度。这一强度和光电场 的关系采用下列级数形式表述
p = j p m +p 2+/>(3)+…=
⑴■E +W 2)：顺从⑶ (5)
倍频效应是二阶非线性效应，因此，忽略三阶及 以上项，并且滤除基频光，得到
D = P a)=E^2) ：
E E (6)
新坐标系下，人射基频光场可表示为
E (u >)= E x,cos( cot-kx ：z' +(px') cosax' +
Ex>cos( cot-kx>z'+(px. ) sin 〇Z r +
EyC 〇s (〇)t -ky .zf^(py )y ' (7)
其中人=\(7)277/人。；卜，=<277/人。，A 。是真空 中的基频光波长，a 为异常光电位移矢量D 与电场矢
量五分开的角度，体现了 e 光和〇光在传播方向上的 走离。注意到在最初阶段，(^〇；«1,8111〇：«0，于是式 (7)变为
E{(i))- E x .cos( 〇)t-kx l zr +(px>)xf +
EyC 〇s(〇)t-ky .z , +(py , )y' (8)
将式(8)代人式(6)并去掉整流项可得
£〇 X
cos[2w« - (kj + kk)z' + <P j + (pk]/2
(9)
其中，i ，晶体z '处/方向振动的基
频光可表示为
E y l cos(〇)t-kz r)
(10)
晶体在心'范围内激发的倍频光为
d E x l (2co) 〇c \P (x 2\2〇))/£〇\dz' =
\\^yy 'Ey .Ey ,cos[2a)t-2kyz'-k^.^z'-z') ]/2| dz'
(ID
最终出射的倍频光电场表示为
E,{2a>) 〇c J ~' [P ^(2c o )/s 0]dz'=
A k r
2〇) t
(k ^ + 2h ,)z
2
(
12)
光强和非线性光学系数定义为
/(£(〇>) |2/2
(13)
I(2(〇)= e0cn2o j \E(2c 〇) |2/2
(14)d ^~
(15)
将式（13) ~(15)代入式（12)可得
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cn
18刘栋，等：铌酸锂晶体倍频光偏振态的理论分析/，(2w)«會占。c n2…(-^2W s i n c^
2I2y,d2x.Z"2n e(2(〇)2Ah.,.z"
乂》»SmC
求解波动方程得到的倍频光强为
/
22
,。、2/ 心z u/
Jx'(2 ⑴）=—r r~7~'
S q T i^c n2〇)比较式（16)和式（17)可得Akzr ~1~
Ex,(2(〇) Ey.(2w)
w广,Px(2w)
cnr(2〇j)J〇e0d z’
(X)
y P^2(ti)-d z'
(16)
(17)
(18) cn0(2w)J〇£•〇
式（18)中积分项用公式（9)代人，倍频光电场表示为
E‘(2w)
i,.(2w)
E j E k
cos2〇t + (pj + (pk - ■^+ k；2+ kk^Z J(19)其中乂），A= * 分别代表〇光振动方向，e光振动方向的倍频光折射率、波数，以及相位失配量。
.A A:iyr.z，l^Y'rVr■^rYr2'] [cne(2a)f m C2U“2w)Sm C2
sin(^^z-)(21)
4.2模拟与讨论
(1)选定7值改变0
这种情况发生在晶体以光轴为旋转轴旋转，如图 2所示。
(a)以光轴为旋转轴；（b)以/方向为旋转轴；（c)以波矢 方向为旋转轴
图2晶体的旋转方式
单轴晶体的各向异性使在不同7值下e光的折 射率不同。当7值确定，波矢的方位角0连续改变 时，斯托克斯参量的巧分量相对于分量的变化将在S2S3平面上画出一条直线，如图3所示。
4偏振态的模拟
4. 1参数配置
基频光取波长1 064 nm，基频及倍频时的折射率 由Sellmeier方程计算得出，二阶非线性电极化系数[23]取;T丨=-9.28 pm/V;;^2=4.92 pm/V，以下使用 MATLAB软件对倍频光在z'= 20 mm处的偏振态进行 模拟。
仅考虑晶体内部基频光偏振态影响。当基频光 振动方向为/时，B P
E =
E y,cos(co t-ky,zr+c p y.)
(20)
讨论偏振态时，采用Stokes参量是一种常用的手段[24]
[cne{Zaj)
x'y'y'
(\* [cne{2(〇)Akr
A/c,
y广
：2x'y'y'
•cne(2〇j)
2
A A：,
y广
^^s i n c
2
/kdx'-k
cn0(2〇j)
y'y'y'
0{^c〇Y
^y'y'y'
--------—i
cn0(2(〇)'
d y'r\
Ak y'y'y'-
0.5 0.5
-1 -0.5 0 0.5 1-1 -0.5 0 0.5 1
Vso S j/S q
(a)y=77. 18°(b) y=80.83o
0.50.5
0-1 〇
-0.5
(c)
—0.5
(d)
1-0.5 0 0.5*-1-0.5 0 0.5
s2/s〇S2’S0
(c) y=83. 94。(d)y=86.54。
图3绕光轴旋转时s2与s3的关
在庞加莱球上，这表现为偏振态绕着固定的旋转
轴旋转。如图4所示。
S2/s〇S j/S q
(a)y= 77. 18°(b) r=80.83o
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刘栋，等：铌酸锂晶体倍频光偏振态的理论分析
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式(21)中，与0相关的三角函数出现了因子3, 所以偏振态的旋转角是方位角的3倍，t t /3是一个半
周期，另一个半周期内，旋转方向将改变。正如图5 所示，倍频光偏振态相对于[1 〇〇]点的旋转角度体现 出非线性（非线性旋转）。并且可以看出趋近和离开
[100]
点的行为具有对称性。在波矢与光轴的夹角
y 不同时，旋转同等角度的0，倍频光偏振态运动行为
具有很大差异。
考虑到偏振态旋转轴在S 2S 3平面内，可以很容 易得到旋转轴的表达式，即
L .=sin[
办,）2’/2];2-cos[ d
-
h /)"2]s3
(22)
式(22)中是关于y
的函数，因此，倍频光偏振
态的旋转轴由y 确定。
(C ) 7 = 83.94。 （d) y = 86.54。
图5倍频光偏振态相对[10 0]点旋转角度；
10
8
^ 6
4 2
°80 81.5 83
84.5
86 87.5
89
y >°
图7
倍频光偏振态相对于[1 0 0]点最大旋转角度
图6(a )表示了 7 = 75。到y = 80。时，偏振态旋转 轴与庞加莱球上+32轴的夹角。可以看出，偏振态旋 转轴对y 值的变化非常敏感，y 较小的变化都将引起 偏振态旋转轴很大的变化。图6(b )缩小了 7的变化 范围，可以看出偏振态旋转轴与+S 2轴的夹角随近y 似线性变化。图7则反映了 y 取相位匹配角7 = 83. 94°附近值时，倍频光偏振态相对于[1 0 0]点的最 大旋转角度。可以看出，相位失配将会带来偏振态很
明显的改变。
(2)选定0值改变7
这种情况发生在以/方向为旋转轴旋转晶体
时，如图2(b )。
式(21)中.是关于7的函数，具有107的量级，
7的变化会使得sin [ d
polarised-&.)z '/2]中存在大量的周
期，为了清晰地表现出倍频光偏振态受y 变化的影
响，此处将传播距离缩小3个量级，模拟y = 2x l (T 5 m 处倍频光偏振态行为，如图8所示。
=:
170
^
100 1
30
(C )
|
-40
1-110
(d)
b .;
30P °
〇■ -1 o
o
s i ,s 0
丨_1 sys0
(c) y = 83.94。 （d) >< = 86.54。
图4绕光轴旋转时倍频光偏振态轨迹
注意到7=83. 94°时，=0,〇〇e 光满足相位
匹配条件。倍频光偏振态稳定在庞加莱球上[1 〇〇]
点，不随0的改变而改变，见图4(c )。不妨选择该点 作为参考点，研究倍频光偏振态旋转行为。
(a )y = 77. 18°
60
40
20
o
j
60
40
20
o
/a ;l b o u o s u .£«c Q S
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