镇江市夏季大气醛酮类化合物污染特征分析
郭卿　杨开放
（江苏省镇江环境监测中心，江苏　镇江　２１２０００）
摘　要：采用２，４－二硝基苯肼（ＤＮＰＨ）／高效液相谱（ＨＰＬＣ）方法，于２０１８年６月至９月对镇江市大气醛酮类污染的状况进行了测定与分析。镇江大气中醛酮类化合物的平均质量浓度约为３７．８μｇ／ｍ３，主要成分是丙酮、甲醛、乙醛和苯甲醛，占总量的９１％，乙醛和甲醛可能来自相同的污染源。镇江大气醛酮类污染受到当地气象条件和人类活动的影响。
关键词：大气；羰基化合物；醛酮类化合物
中图分类号：Ｘ８２３  文献标志码：Ａ
Ａｎａｌｙｓｉｓｏｎｐｏｌｌｕｔｉｏｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ
ａｌｄｅｈｙｄｅｓａｎｄｋｅｔｏｎｅｓｉｎＺｈｅｎｊｉａｎｇＣｉｔｙｉｎｓｕｍｍｅｒ
ＧｕｏＱｉｎｇ，ＹａｎｇＫａｉｆａｎｇ
（ＺｈｅｎｊｉａｎｇＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＭｏｎｉｔｏｒｉｎｇＣｅｎｔｒｅ，Ｚｈｅｎｊｉａｎｇ２１２０００，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＴｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆａｌｄｅｈｙｄｅｓａｎｄｋｅｔｏｎｅｓｉｎｔｈｅａｍｂｉｅｎｔａｉｒｏｆＺｈｅｎｊｉａｎｇｗｅｒｅｍｅａｓｕｒｅｄｂｙ２，４－ｄｉｎｉｔｒｏｐｈｅｎｙｌｈｙｄｒａｚｉｎｅ（ＤＮＰＨ）／ｈｉｇｈｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｌｉｑｕｉｄｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ（ＨＰＬＣ）ｆｒｏｍＪｕｎｅｔｏＳｅｐｔｅｍｂｅｒｉｎ２０１８．Ｔｈｅａｖｅｒａｇｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆｔｏｔａｌａｌｄｅｈｙｄｅｓａｎｄｋｅｔｏｎｅｓｗａｓ３７．８μｇ／ｍ３．Ｔｈｅｍａｉｎｃａｒｂｏｎｙｌｃｏｍｐｏｕｎｄｓｗｅｒｅａｃｅｔｏｎｅ，ｆｏｒｍａｌｄｅｈｙｄｅ，ａｃｅｔａｌｄｅｈｙｄｅａｎｄｂｅｎｚａｌｄｅｈｙｄｅ，ｗｈｉｃｈａｃ ｃｏｕｎｔｆｏｒ９１％ｏｆｔｈｅｔｏｔａｌｍａｓｓｏｆｃａｒｂｏｎｙｌｃｏｍｐｏｕｎｄｓ．Ｔｈｅａｃｅｔａｌｄｅｈｙｄｅａｎｄｆｏｒｍａｌｄｅｈｙｄｅｍａｙｃｏｍｅｆｒｏｍｔｈｅｓａｍｅｐｏｌｌｕｔｉｏｎｓｏｕｒｃｅ．ＴｈｅｃａｒｂｏｎｙｌｌｅｖｅｌｉｎｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｏｆＺｈｅｎｊｉａｎｇｗａｓｓｕｂｊｅｃｔｔｏｔｈｅｌｏｃａｌｍｅｔｅｏｒｏｌｏｇｉｃａｌｆａｃｔｏｒｓａｎｄｔｈｅａｎｔｈｒｏｐｏｇｅｎｉｃａｃｔｉｖｉｔｉｅｓ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ａｍｂｉｅｎｔａｉｒ；ｃａｒｂｏｎｙｌｃｏｍｐｏｕｎｄｓ；ａｌｄｅｈｙｄ
ｅｓａｎｄｋｅｔｏｎｅｓ
  醛酮类化合物是大气中广泛存在的一类挥发性有机污染物，因具有刺激性、致敏性和致癌性等危害而越来越受到重视［１－２］。除了对人体的直接影响外，醛酮类化合物还能通过复杂的光化学反应产生臭氧和二次有机气溶胶等污染物［３－６］，对大气环境质量有着直接和间接的重要影响。它们的直接来源是化石燃料的燃烧（如机动车尾气）、垃圾填埋、工业排放和餐饮油烟等，二次来源为大气中多种有机物的光化学反应［７］。随着我国工业化进程的不断加快，醛酮类化合物污染的研究逐渐在一些重点城市中展开［８－９］，但针对大城市周边卫星城市的醛酮类化合物污染状况的研究相对较少，已不能满足我国提出的“绿协调、共享共赢”等区域协调发展的新要求。
镇江市地处南京都市圈，是长三角区域中具有丘陵地形地貌特点的重要工业城市。近年来，镇江的大气污染的状况愈发严重，亟须开展大气污染研究。因此，本研究选择该地区大气污染较严重的时期进行实验，测定了镇江市大气中１３种醛酮类污染物的浓度，并对其月份变化规律和来源进行了初步分析。
１　样品的采集与分析
１．１　样品的采集
收稿日期：２０２０－１１－１０；２０２０－１２－２４修回
作者简介：郭卿（１９８３－），男，博士研究生，工程师，主要从事环境科研与环境监测工作。Ｅ－ｍａｉｌ：ｇｕｏｑｉｎｇ＿ｊｏｙ＠１６３．ｃｏｍ
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  采样地点设置在镇江市环境监测中心院内。从２０１８年６月１日开始至２０１８年９月３０日，每隔６天采样一次，采样时间为１２ ００至１５ ００。使用涂渍２，４－二硝基苯肼（ＤＮＰＨ）的硅胶采样柱（ＣＮＷ公司）连接恒温恒流气体采样器，采样柱前端串联填充了碘化钾的臭氧去除柱，以排除臭氧的干扰。采样流量控制在０．３Ｌ／ｍｉｎ，每次采样约５０Ｌ。采样结束后将采样柱两端封闭，装入铝膜袋中，在０℃～４℃冰箱中保存待测。
１．２　样品的预处理与测试
采集好的样品，因样品中的醛酮类化合物经强酸催化与涂渍于硅胶采样柱上的ＤＮＰＨ反应，生成稳定有颜的腙类衍生物，用乙腈洗脱并经０．４５μｍ有机滤膜过滤后，使用高效液相谱仪（Ａｇｉｌｅｎｔ公司）的二极管阵列检测器在３６０ｎｍ波长下检测，保留时间定性，峰面积外标法定量。１３种醛酮类化合物校准曲线相关系数（Ｒ２）均高于０．９９９，检出限为０．１～０．７μｇ／ｍ３。
２　结果与讨论
２．１　醛酮类化合物污染的特征
镇江市大气醛酮类污染物的监测结果见表１。１３种被测醛酮类化合物中，只有、丁烯醛、甲基和正丁醛未检出，而甲醛、乙醛和丙酮在所有样品中均检出，苯甲醛的检出率也达到了９５％。镇江市大气醛酮类污染物中浓度最高的是丙酮，其次是甲醛、乙醛和苯甲醛，这４种物质一共占１３种物质浓度总和的９１％，因此甲醛、乙醛、丙酮和苯甲表１　镇江市大气中醛酮类化合物测定结果
单位：μｇ／ｍ３化合物范围均值检出率／％
甲醛２．５～２２．３１０．３１００
乙醛１．８０～１３．９５．８８１００
丙酮４．５０～１９．４１２．４１００
ＮＤＮＤ０
丙醛ＮＤ～１０．１１．４２２０
丁烯醛ＮＤＮＤ０
２－丁酮ＮＤ～４．６６０．８８７３０
甲基ＮＤＮＤ０
正丁醛ＮＤＮＤ０
苯甲醛ＮＤ～１１．４５．７９９５
戊醛ＮＤ～２．９００．１８７１０
间甲基苯甲醛ＮＤ～６．８５０．４２０１０己醛ＮＤ～６．８５０．６１８１５
总和———３７．８———
  注：ＮＤ表示该化合物未检出，计算时以零计醛为镇江大气中醛酮类主要污染物。丙酮的浓度最高可能与其具有低反应活性的特点有关，另外其在工业中作为有机溶剂大量使用也可能是重要原因。监测期间镇江市大气中醛酮类化合物的平均质量浓度约为３７．８μｇ／ｍ３。
２．２　醛酮类化合物浓度的月度变化
镇江市２０１８年６—９月大气醛酮类化合物平均浓度和主要醛酮污染物甲醛、乙醛、丙酮和苯甲醛的
平均浓度变化规律见图１和图２。８月份醛酮类化合物达到最高浓度值４６．４μｇ／ｍ３，６、７和９月的平均浓度分别为３４．７、３４．８和３５．５μｇ／ｍ３，变化很小。甲醛和乙醛的平均浓度也是在８月份达到峰值，这可能与该地８月份的气候有关。镇江地区往往在每年７、８月受副热带高压的影响，天气晴热。据气象部门统计，２０１８年８月份该地区气温较往年明显偏高，特别是下旬晴热少雨，这可能非常有利于大气中的有机物光化学反应，并且副热带高压均压场对污染物有累积效应，容易出现污染物的汇聚［１０］。甲醛和乙醛在各月的浓度变化显示出相同的趋势，这表明它们的形成和分解具有相关性。而丙酮和苯甲醛在各月间的浓度波动不大，没有明显规律。Ｃｈａｔｆｉｅｌｄ等［１１］认为：对流层大气中几乎一半的丙酮来自丙烷与ＯＨ的光化学反应，而丙酮的形成和去除反应速率较慢，此外，丙酮具有较高的蒸气压和适中的亨利常数，所以还容易受到雨水等水汽的影响。这或许是丙酮在研究期间没有表现出与甲醛和乙醛相同趋势的原因。甲醛和乙醛有部分来自自然源烃类（如地表和植物的释放）的贡献［１２－１３］，而苯甲醛则大量
图１　镇江市２０１８年夏季大气
中醛酮类污染物质量浓度月度变化
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图２　镇江市２０１８年夏季大气中甲醛、
乙醛、丙酮和苯甲醛的质量浓度月度变化
氧化，因此其浓度水平可能更多地取决于人类活动（比如机动车尾气）产生的排放量。
２．３　醛酮类化合物之间的线性关系和浓度比值对镇江市大气中醛酮类浓度较高的污染物甲醛、乙醛和丙酮进行了线性回归分析，如图３所示。乙醛和甲醛的相关系数Ｒ２为０．８７２，相关性比较好，因此说明乙醛和甲醛可能主要来自于相同的污染源，而丙酮与甲醛的数据离散性很大，表明丙酮与甲醛的污染来源明显不同，这与上文月度变化分析得出的观点一致。
与国内外其他地区相比（表２），镇江市大气中主要醛酮污染物的浓度处于中等水平，大体上与里约热内卢相近。甲醛与乙醛的浓度比值为１．７５，与广州接近。Ｓｈｅｐｓｏｎ等［１４］通过研究指出，甲醛与乙醛浓度的比值在森林覆盖地区高达１０，而在城市地区则接近于１，该值的大小可能反映了自然源烃类化合物对产生醛酮的光化学反应的贡献。由此可见，镇江市大气中醛酮类主要污染物的组成具有典型的城市型污染特点，且与人类活动的关系密切。
表２　不同城市主要醛酮类化合物的平均浓度
地区
甲醛／
（μｇ／ｍ３）
乙醛／
（μｇ／ｍ３）
丙酮／
（μｇ／ｍ３）
甲醛／
乙醛
文献
镇江１０．３５．９１２．４１．７５本研究
郑州１６７７４．６４０．７２．２４［１５］
北京１９．５１７．２２２．１１．１４［１６］
广州１３．７８．３３１７．８１．６４［１７］
香港４．１３２．０１１．４３２．０５［１８］里约热内卢（巴西）１０．８１０．４４．１１．０
４［１９］贝鲁特（黎巴嫩）５．７０４．１０１２．９０１．３９［２０］罗马（意大利）１．３６０．９２４．５７１．４８［２１］洛杉矶（美国）７．１０７．７４３．９９０．９１［２２
］
图３　甲醛－乙醛－丙酮之间的相关性分析
３　结论
（１）与国内外许多城市一样，镇江市大气中也存在着典型的城市型醛酮类化合物污染。其中，首要污染物是丙酮，其次是甲醛、乙醛和苯甲醛，这四种物质占测定羰基化合物总浓度的９１％。
（２）主要羰基污染物甲醛和乙醛可能有相关联的大气有机物光化学反应来源，它们的浓度受气温、日照等气象条件影响显著且有相同的趋势。
（３）丙酮与甲醛浓度没有明显的相关性，可能主要来自不同的污染源。
（４）苯甲醛的浓度主要受人类活动排放的影响。
参　考　文　献
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