Vol. 54,No. 5
May2020reactor technology 文章翻译
第54卷第5期
2020年5月
原子能科学技术
AtomicEnergyScienceandTechnology
快堆燃料芯块压制成型技术研究
朱桐宇，张顺孝，吴金德，张彥龙
(中核四O 四有限公司，甘肃兰州732850)
摘要：本文采用双向压制的方法制备MOX 燃料芯块生坯，通过一系列实验，对压制压力、保压时间和成 型剂添加量对燃料芯块生坯和烧结芯块性能的影响进行了研究，得到一套快堆燃料芯块压制成型的工
艺技术参数：压制压力400 MPa 、保压时间2 s 、硬脂酸锌添加量0.4%(质量分数)。验证实验结果表明, 采用上述工艺参数制出的生坯质量良好，烧结得到的芯块微观组织均匀、无宏观及微观缺陷，可用于快 堆燃料芯块的制造，同时对其他类型燃料元件芯块制造有较好的参考作用$
关键词：快堆；燃料芯块；双向压制；芯块性能；燃料元件
中图分类号:TL352. 21
文献标志码:A  文章编号：1000-6931(2020)05-0835-07
doi ：10. 7538/yzk. 2019. youxian. 0506
Study  of  Pressing  Molding  Technology  for  Fast  Reactor  Fuel  Pellet
ZHU  Tongyu , ZHANG  Shunxiao , WU  Jinde , ZHANG  Yanlong
(The  404 Company  Limited  , CNNC ，Lanzhou  732850, China')
Abstract : MOX  fuel  pellets  were  prepared  by  bidirectional  pressing. Through  a  series  of
experiments , the  influence  of  pressing  pressure , dwe l  time  and  addition  amountof
lubricantsontheperformanceoffuelpe l etswasstudied  Asetofpressingtechnological  parametersoffastreactorfuelpe l etwereobtained  Thepressingpressureis400 MPa , thedwe l timeis2s , andthecontentofzincstearateis0.4% Theresultsoftheverifi-
cation  test  show  that  the  green  bi l  et  made  by  the  above  process  parameters  is  of  good
quality  Themicrostructureofthesinteredpe l etsisuniformandtherearenomacroand
microdefects , and  the  sintered  pe l  ets  can  be  used  in  the  manufacture  of  fuel  pe l  ets  in  fastreactor , andcanbeusedasareferenceforthe  manufactureofothertypesoffuel  elementpe l ets
Key  words : fast  reactor  % fuel  pellet ； bidirectional  pressing  ； pellet  property  % fuel  ele ­
ment
MOX 燃料是铀、钚混合氧化物燃料，即 UO 2 + PuO 2o  UO 2与PuO 2可在高温下形成
固溶体，即（U 1—y  ,Pu y ）+ $国际上MOX 燃料
主要应用于快堆（FR ）和压水堆（PWR ），也有 少量应用于沸水堆（BWR ） $ MOX 燃料技术研 究始于20世纪50&60年代，20世纪60年代,
收稿日期：2019-07-08；修回日期：2019-11-10
作者简介：朱桐宇（1973—），男，山东莱州人，高级工程师，硕士，材料学专业
网络出版时间 2020-03-23；网络出版地址：http ： "kns. cnki. net/kcms/detail/11. 2044. TL. 20200320. 1322. 016. html
836原子能科学技术第54卷
美国阿贡国家实验室（ANL）、比利时核能研究中心布鲁塞尔实验室（BN）和法国卡达哈希实验室（Cadarache）已掌握了MOX燃料制造技术$法国和美国率先分别于1970、1971年在Rapsodie.SEFOR实验快堆内考验了MOX燃料组件*1+$我国MOX燃料技术研究开始较
晚，2000年左右才开始，近几年已掌握了MOX 燃料芯块的实验室制造技术$
mox燃料元件的制造主要包括mox燃料芯块制造、燃料棒制造和组件组装3个步骤。其中mox燃料芯块制造是mox燃料组件的基础和核心，一般采用粉末冶金工艺，提高铀钚同位素分布均匀性，控制氧金属比（O/M）、烧结密度等性能指标，粉末预处理、生坯成型和芯块烧结等工艺是制造MOX燃料芯块的关键技术环节$粉体生坯成型工艺主要分普通模压成型和特殊成型两大类⑵。普通模压成型分为单向压制和双向压制两种方法，特殊成型主要分为等静压成型、无压成型、连续成型、注射成型等几种方法$mox燃
料芯块生坯的压制成型是mox燃料芯块研制的关键工艺环节，烧结的燃料芯块会存在裂纹、掉盖、掉角等缺陷，影响芯块的合格率，为解决这个问题，必须对生坯的成型压制技术进行系统研究$本文拟采用双向压制成型工艺，通过一系列生坯压制工艺实验，得到合适的生坯压制工艺参数，掌握快堆mox燃料芯块压制成型技术$
1方法
1.1生坯成型
成型是通过外加压力将粉末压制成所需几何形状且具有一定密度的过程$粉末成型时压力施加方式、粉末特性和模具设计是决定最终生坯质量的主要因素⑵。在高硬度和脆性的粉末成型时，加入成型剂是非常必要的[34]，本实验采用的成型剂为硬脂酸锌，生坯成型采用双向压制方法$
mox芯块生坯压制是mox燃料芯块制备的关键工序之一
*5「6+$mox燃料芯块主要设计参数如图1所示，芯块为带中心孔的圆柱体$采用自行设计研制的模具（图2）在自动压机上开展生坯成型压制实验。混合粉末经过制粒和混合球化处理后，松装密度在粉末理论密度的25%〜30%范围内，自动填充到自动压机的压制模具中进行压制，整个压制成型过程主要分为压制初期、压制中期和压制末期3个阶段。燃料芯块生坯的双向压制示意图示于图3，双向压制过程示于图4。
6
9
图1MOX燃料芯块设计示意图
Fig.1Schematic of MOX fuel pellet design
图2压制模具示意图
Fig2Schematicofpressingtoolset
图3MOX生坯压制示意图
Fig.3Schematic of MOX green
pressing
第5期朱桐宇等：快堆燃料芯块压制成型技术研究837
压制初期压制中期压制末期
压力增加
图4双向压制过程示意图
Fig.4Schematicofbidirectionalpressingprocess
1.2芯块烧结
将压制成型的生坯装入烧结舟，放入中频感应烧结炉内，按照设定好的烧结制度在氢氩混合气氛（5%比i Ar）下进行高温烧结，得到MOX燃料芯块$
2结果与讨论
2.1生坯成型工艺
双向压制成型过程主要分为压制初期、压制中期和压制末期3个阶段$压制初期：主要为粉末的位移，粉末在装入模具时，处于松装堆积状态，孔隙度很高，典型的预处理后的MOX 粉末的松装密度为3.0〜3.5g/cm3，在压制初期，粉末体内的拱桥效应遭到破坏，粉末颗粒产生位移，位置重新排列，彼此填充孔隙，接触面积增大$压制中期：随着压制压力的增大，粉末先后出现弹性变形和塑性变形，生坯变得密实，孔隙率大幅降低$压制末期：当压制压力超过粉末的强度极限后，粉末颗粒会发生破碎，除少量的塑性变形外，主要是粉末颗粒的脆性断裂$随着压制压力的增加，生坯密度逐渐增大，两者之间的关系如图5所示$合格的成型生坯理论密度一般在50%〜60%之间，粉末靠颗粒间的机械啮合力和颗粒表面原子间的引力结合在一起，具有一定的强度$
生坯压制成型过程中，影响生坯质量的主要工艺参数为压制压力、保压时间、成型剂及其添加量$
1）压制压力
在压制过程中，由于粉末与粉末、粉末与中心针、模冲和模壁间存在摩擦力，使压制过程中力的传递和分布不均匀，造成压坯各部分密度和强度分布不均匀，压制压力是影响压坯性能的一个关键因素*7切。
压制压力
弹性变形
脆性断裂
塑性变形
'颗粒重排
松装密度
图5生坯密度与压制压力关系示意图
Fig.5Relationofgreendensity
withpressingpressure
采用5个不同的压制压力（300、350、400、450,500MPa）进行生坯压制实验，采用全息照相技术对生坯进行测量，生坯尺寸列于表1，其中压缩比=填料高度/生坯高度，生坯形貌示于图6$
表1不同压制压力下的生坯尺寸
Table1Green size under different pressing pressures 压力/MPa外径/mm咼度/m m压缩比/%
3))  6.)5+).)18.13+).35  1.8)5+).))5
35)  6.)6+).)17.5)+).13  1.815+).)15
4))  6.)6+).)17.51+).1)  1.9)+).)1
45)  6.)6+).)17.3)+).)9  1.95+).)1
5))  6.)6+).)17.31+).)6  2.)1+).)2
注：硬脂酸锌添加量为0.3%（质量分数）
图6压制成型得到的MOX生坯
Fig.6
MOXgreenformedbypressing
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原子能科学技术 第54卷
从图6可看出，压制压力为300 MPa 时制得 的生坯表面不够光洁，芯块强度不高。在酒精中 浸泡后，芯块表面有大量气泡逸出。压制压力为
350〜450 MPa 时得到的生坯表面光洁，无掉边、
掉角和开裂，外观形貌合格；压制压力为500 MPa  时得到的生坯有掉渣和表面裂纹等缺陷$
生坯密度、弹性后效与压制压力的关系示
于图7$从图7可看出，由相同预处理工艺处 理得到的同一批原料粉末制得的生坯密度随压
制压力的升高而增加，生坯的弹性后效则随压 制压力的升高呈先保持平稳后增加的趋势，压
制压力增加到500 MPa 时，弹性后效大于1%。
根据生坯外观质量和生坯密度指标，选择350〜
450 MPa  的压力范围作为成型压力区间$
8 6 4 2 0
5 5 5 5 50.0__----------------------------------------300 350 400 450 500
压制压力/MPa
48__----------------------------------------------------—
300 350
400
450
500
压制压力/MPa
图7生坯密度和弹性后效与压制压力的关系
Fig7 Greendensityandelasticresiliencevs. pressingpressure
将300、350、400、450 MPa 压力下压制成 型的生坯同时放入中频感应烧结炉内进行高温 烧结，研究生坯压制压力对MOX 烧结芯块性
能的影响，芯块烧结工艺如图8所示*
4!0「11+。 烧结后芯块的尺寸、密度和开闭孔率列于表2
微观形貌示于图9$
在350.400 MPa 的压制压力下，烧结芯块 无变形、起皱、开裂、掉角掉边、表面大气孔等现
象，芯块的外观很好$
随着压制压力的增大，生坯密度和芯块密
度逐渐增大$压制压力在350〜400 MPa 时，
烧结芯块密度在94%〜96%之间；芯块横截面 无裂纹，且气孔分布均匀。压制压力在300 MPa
时，生坯不够致密，烧结后芯块的密度不高，
其内部微观缺陷较多，沿芯块中心孔的直径 方向有裂纹（图9）；压制压力在450 MPa 寸，
芯块致密，烧结后芯块密度较高，但芯块存在掉
盖掉角的情况，同时沿芯块中心孔的直径方向
有裂纹$因此选择合适的压制压力对芯块制备 非常重要"13+，表2数据表明，生坯压制压力为
350〜400 MPa
较为合适$
表2烧结芯块尺寸、密度和开闭孔率
Table  2 Size, density  and  opening  and  closing  rate  of  sintered  fuel  pellet
编号
压力/MPa  外径/mm  高度/mm  理论密度/% 开孔率/% 闭孔率/%
300  5.215m0.011  6.68m0.193.50m0.14  1.8m0.2  3.5m0.4350
5.203m0.017
6.83m0.595.11m0.300.6m0.3  4.4m0.1
400  5.195m0.005
6.77m0.1
95.22m0.500.3m0.1  4.7m0.5450
5.260m0.020
6.32m0.5
97.11m0.10
0.9m0.1
5.7m0.1
第5期朱桐宇等：快堆燃料芯块压制成型技术研究839
400MPa450MPa
图9不同压制压力的烧结芯块内部微观形貌Fig9Microstructureofsinteredpe l et
underdi f erentpressingpressures
2）保压时间
保压时间对压制生坯有较大的影响，合理的保压时间及脱模方式能有效减少压制过程中存在的表观缺陷及内部缺陷，从而提高压制生坯的质量$
在保压一段时间后进行脱模，可在很大程度上提高生坯外观尺寸的精确度，减少表面缺陷等问题$同时检验不同保压时间下所获得生坯的内部缺陷（采用无水乙醇浸泡法观察气泡的排出位置及气泡数量）可发现，保压时间为2〜3s的生坯无连续气泡产生，且气泡数量较少；保压时间为0.5〜1s 的生坯，其上下端盖、中心孔部位有大量连续性气泡逸出$保压时间和生坯密度的关系示于图10$
从图10可看出，随着保压时间的延长，生坯密度略有增加，生坯质量明显改善。保压时间不小于2s时，压制生坯的生坯密度在55%左右，生坯质量良好，所以可选择燃料芯块生坯的保压时间.2s$
57r
56- ------♦-----"
5
4
3
5
5
5
52,♦
5]________________________________
0.00.5  1.0  1.5  2.0  2.5  3.0  3.5
保压时间/s
图10保压时间与生坯密度的关系
Fig10Dwe density
3）成型剂添加量
粉末在压制过程时由于模壁和粉末之间、粉末与粉末之间产生的摩擦力出现压力损失，造成压力和密度分布不均匀，进而压坯会出现掉边、划痕及掉盖、局部剥落等表观缺陷$压制过程中减少摩擦的方法有两种：1）采用较低表面粗糙度的模具;2）采用成型剂*3+$成型剂可降低粉末颗粒与模壁和模冲间的摩擦，改善生坯内部密度分布，减少模具磨损$本文选用硬脂酸锌作为成型剂，选取0.2%、0.4%、0.6%、
0.8%等4个质量分数的硬脂酸锌添加量进行成型压制实验，各压制生坯10块，压力设定为400MPa$压制结束后进行1750°C、保温时间4h的烧结实验$硬脂酸锌添加量与生坯及芯块密度的关系列于表3$
表3硬脂酸锌添加量与生坯密度和芯块密度的关系
Table3Relation diagram of amount of zinc stearate added with green density and pellet density
硬脂酸锌添加量/%生坯理论密度/%芯块理论密度/%芯块完整性/% ).252.98士).)395.98士).)67)
).455.))士).)595.57士).)61))
).654.55士).2)95.))士).2)1))
).853.31士).1192.73士).)91))
从表3可看出，生坯密度和烧结芯块密度随硬脂酸锌含量的增加呈降低趋势$含0.2%硬脂酸锌的生坯出现了掉边、分层等缺陷（图11），外观完整性合格率为70%；含0.4%〜0.8%硬脂酸锌的生坯无掉边、掉角等缺陷产生（图12），生坯外观完整性合格率为100%$含

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