钠冷快堆严重事故钠燃烧过程裂变产物释放
概念模型建立
邵一穷1王荣东2*朴君2张显2姚泽文2阿不都赛米∙亚库甫2
(1.中国核工业集团有限公司  北京  100822; 2.中国原子能科学研究院
反应堆工程技术研究所  北京  102413)
摘要：钠冷快堆严重事故分析是了解事故进程与进行事故预防的重要手段。该文以钠冷快堆严重事故工况下伴随着钠燃烧过程的放射性裂变产物释放为研究对象，通过对物理过程、物理模型进行分析，建立了钠燃烧过程中裂变产物释放的概念模型，在此基础上，进一步讨论了影响钠气溶胶颗粒与裂变产物释放、扩散、沉降行为的因素与规律。
关键词：钠冷快堆 严重事故 模型 裂变产物 钠气溶胶
中图分类号：TL364.4文献标识码：A 文章编号：1672-3791(2023)07-0201-04
Establishment of the Conceptual Model of Fission Product
Release during Sodium Combustion in Severe Accidents of
Sodium-Cooled Fast Reactor
SHAO Yiqiong1WANG Rongdong2*PIAO Jun2ZHANG Xian2YAO Zewen2Abudusaimi∙Yakufu2 (1.China National Nuclear Corporation, Beijing, 100822 China;2.Department of Reactor Engineering Technology,
China Institute of Atomic Energy, Beijing, 102413 China)
Abstract: The analysis of severe accidents of sodium-cooled fast reactor is an important means to understand the accident process and prevent accidents. This paper takes the release of radioactive fission products associated with sodium combustion under severe accident conditions of sodium-cooled fast reactor as the research object, estab‐lishes the conceptual model of fission product release during sodium combustion through the analysis of the physical process and physical model, and on this basis, further discusses factors and laws affecting the release, diffusion and settlement behavior of sodium aerosol particles and fission products.
Key Words: Sodium-cooled fast reactor; Severe accident; Model; Fission products; Sodium aerosol
钠冷快堆是世界范围内第四代核能系统中广泛采用的堆型。液态金属钠化学活性高，泄漏后接触空气易燃烧并引发火灾事故，是反应堆重要的风险来源。因此，钠的泄漏是快堆设计基准事故之一。杨鹏等人[1]在钠冷快堆的放射性释放风险安全评价中指出，钠火事故作为钠冷快堆严重事故之一，会造成一回路放射性气溶胶通过正常排风系统或事故排烟系统释放。
钠冷快堆在安全壳内的严重事故进程包括钠泄漏到安全壳内后发生钠火事故、放射性气溶胶在安全壳内的沉积和迁移、气体裂变产物在安全壳内的行为等。其中，伴随钠燃烧过程导致的钠中放射性裂变产物释
DOI：10.16661/jki.1672-3791.2210-5042-3812
作者简介：邵一穷（1986—），男，硕士，高级工程师，研究方向为核工程与核技术。通信作者：王荣东
（1983—），男，本科，正高级工程师，研究方向为液态金属工艺技术，E-mail：**************。
放后果尤为严重，是钠冷快堆严重事故放射性物质释放源项分析的关键性输入。王凤龙等人[2]在钠冷快堆事故源项分析中认为在钠火事故中会伴随着放射性物质的剧烈释放，放射性污染危害较大的核素是24Na、22Na、131I、137Cs、134Cs。
LEBEL LS等人[3]重新分析了Cadarache研究中心在20世纪70年代进行的FANAL钠火实验数据，估算了Cs、I等放射性核素的燃烧分配系数，并描述了放射性核素释放值与钠气溶胶生成的关系。钠中裂变产
物的释放行为受到钠燃烧过程、燃烧产物凝聚沉降、裂变产物自身物理化学性质以及与钠的物理和化学作用等诸多因素影响[4-6]。因此，有必要建立裂变产物随钠火释放概念模型，以探究影响裂变产物释放行为的关键参数与影响规律，提高钠冷快堆严重事故分析技术水平。
1 物理过程分析
Cs、I等裂变产物随池式钠火释放主要分为钠蒸发迁移、钠燃烧迁移这两个过程，其中，钠燃烧与后续的气溶胶沉积过程反应剧烈，裂变产物释放、扩散和沉降行为也会随之更加活跃。
1.1  钠蒸发过程分析
高温液态金属钠在未燃烧工况下，溶解在钠池中的裂变产物会随着钠池蒸发以气态的形式释放到气相空间中。钠蒸发作用下裂变产物的释放与钠池温度、液钠质量和裂变产物的总质量有关。以裂变产物CsI 溶解在液态钠中为研究对象，则单质Cs在惰性气体环境下的气液平衡分配系数为
log K
FP =
1940
T
-0.738（1）
式（1）中，K FP为物质的平衡分配系数，表示达到气液平衡时，覆盖气体中裂变产物相对于钠蒸汽的浓度与钠池中裂变产物的浓度之比。
气液平衡状态下，气相中裂变产物的质量为K FP×
C
liquid ×m
Na gas
，液相中裂变产物的份额为C liquid×m Na liquid，
裂变产物的总质量，即两相中裂变产物的质量之和为
m
FP =K
FP
×C
liquid
×m
Na gas
+C
liquid
×m
Na liquid
（2）
式（2）中，C liquid为液相中裂变产物的浓度；m Na gas 气相中钠的质量，m Na liquid为液相中钠的质量。
钠蒸汽的质量为
m
Na =
P
Na
P
×N
gas
×M
Na
（3）
式（3）中，P Na为钠的饱和蒸汽压，P为钠在气相中的压力，N gas为气相的总摩尔数，M Na钠的摩尔质量。
钠池中裂变产物的浓度为
C
liquid
=
m
FP
K
FP
×m
Na gas
+m
Na liquid
（5）气液平衡时裂变产物的蒸发量为
m
FP gas
=K
FP
×C
liquid
×m
Na gas
（6）在未达到气液平衡时，钠池的温度不断变化，裂变产物的释放量与蒸发速率有关，近似为裂变产物在气液平衡时的蒸发率乘以蒸发速率，即
Q
FP gas
=u×m
FP gas
（7）1.2  钠燃烧过程分析
在钠冷快堆严重事故工况下，液态金属钠泄漏至外部空间，与空气接触后发生剧烈燃烧反应，形成池式钠火，钠火模型示意图如图1所示[7]，产生大量钠气溶胶，会发生以下化学反应[7-8]：
2Na+
1
2
O
2
®Na
2
O（8）
2Na+O
2
®Na
2
O
2
（9）
2Na+H
2
O®Na
2
O+H
2
（10）
Na+H
2
O®NaOH+
1
2
H
2
（11）
4Na+H
2
O®Na
2
O+2NaH（12）
在钠燃烧过程中，裂变产物也会随之剧烈释放，部分溶解在液钠中的裂变产物会被钠夹裹进入燃烧过程，
然后与钠气溶胶颗粒结合，随钠气溶胶释放到气相空间，其沉降规律与钠气溶胶颗粒的质量分布有关。由于裂变产物CsI易溶于液态金属钠，可以认为液钠中裂变产物的分布是均匀的，因此该部分释放的裂变产物与钠气溶胶存在正比关系，设该部分裂变产物的质量为
m
FP 2
=k
2
×k
liquid
×
2×M
Na
M
Na
2
O
2
×m
Na
2
O
2
dpm
（13）
式（13）中，m Na
2
O
2
dpm
为钠气溶胶的释放量，k liquid为裂变产物在液态钠中的质量分数，k2为比例系数；M Na、
M
Na
2
O
2
分别为过氧化钠的摩尔质量。
随着液态钠的燃烧和裂变产物的释放，液态钠中裂变产物的质量分数随时间变化，每个时刻液态钠的质量为
m
Na(t
)=m Na(0)-B×S×t（14）式（14）中，m Na为钠池中液态钠的质量，B为钠燃烧速率，S为钠池表面积；t为燃烧进行时间。
每个时刻钠池中裂变产物的质量为
m
FP(t
)=m FP(t-1)-δm FP(t)（15）式（15）中，m FP(t)为该时刻裂变产物的质量，
m
FP(t-1
)为上一时刻裂变产物的质量，δm FP(t)为该时间段内裂变产物的释放量。
裂变产物在钠池中的质量分数为
k liquid(t )=m FP(t)
m
Na(
)t+m FP(t)（16）
将整个钠火燃烧过程分为多个小时间段，通过计算每个时间段内的裂变产物的释放量并将裂变产物剩余量不断迭代，即可计算出整个过程中裂变产物的释放量。
钠蒸发作用下与钠燃烧作用下的裂变产物释放机理不同，其沉降规律也不同。钠蒸发作用下释放的裂变产物初始状态以气态形式存在于气相空间中，在钠燃烧过程中与钠气溶胶凝聚沉降或凝结为裂变产物气溶胶沉降。钠燃烧作用下，产生大量钠气溶胶，裂变产物也随剧烈的燃烧反应快速释放，由于钠气溶胶数量多、粘附性强，释放的裂变产物与钠气溶胶颗粒聚合并扩散至气相空间，最终随钠气溶胶沉积在房间或物体表面。
2 物理模型分析
裂变产物释放后粘附在钠气溶胶颗粒表面，因此，对于裂变产物的迁移、扩散、沉降等行为研究可与钠气溶胶颗粒在热效应下随空间内气体流动发生扩散、凝聚、沉降等规律进行类似研究，其中涉及的物理模型包括不可压缩理想气体模型、湍流模型和离散相模型。
2.1  不可压理想气体模型
钠燃烧过程伴随着大量热量的释放，因此需要考虑由于温度不均匀引起气体的自然对流，在钠泄漏并燃烧的实际情况中，空间内组分为空气、钠蒸汽和裂变产物蒸汽，空间内压力无明显变化，远离气体的临界状态，可以将其视为理想气体，因此空间内的气体可按照不可压理想气体进行计算。
不可压理想气体模型属于理想气体模型，可用来计算密度差引起的气体运动。在不可压理想气体模型中，气体的密度用下式计算。
ρ=
P
op
R
M
w
T
（17）
式（17）中，R为气体常数，M w为气体的分子量，P op 为工作压力，T为温度。在这种情况下，整个空间内的压力为一个定值，密度只与温度有关，而与局部相对压力场无关。
2.2  湍流模型
钠泄漏并燃烧形成池式钠火，其对流换热以水平朝上的散热为主，燃烧形成的局部高温引起空间内气体的自然对流，流动状态复杂。钠火产生时，热面的温度为773 K，冷面的温度为573 K，根据下列公式：计算出瑞利数R a为1.83×108，判断空间内气体流动属于湍流，对于自然对流的模拟使用RNG k-ɛ湍流模型。
R
a
=
gβρC
p
TL3
vk
f
（18）式（18）中，g为重力加速度，β为环境流体的热体积膨胀系数，ρ为环境流体的密度，C p为环境流体的比热， T为壁面与环境流体的温差绝对值，v为环境流体的运动粘度系数，k f为环境流体的导热系数，L
为特征长度。
2.3  离散相模型
钠燃烧过程中产生的钠气溶胶颗粒与裂变产物颗粒在气流中的运动和相互之间的碰撞需要采用离散相
模型（DPM）进行计算。在实际情况中，空间内的气体
为连续流体，钠气溶胶颗粒和裂变产物颗粒作为分散图1  钠火燃烧模型示意图
相，与流体相互作用进行动量、质量和能量的交换，受到多种力的影响，通过对离散相粒子的力平衡进行积分，预测离散相粒子的运动轨迹。
在钠燃烧过程中，温度分布不均匀，在具有温度梯度的气流中，钠气溶胶颗粒和裂变产物颗粒受到热泳力作用，高温气体分子比低温气体分子以更高的动能与粒子碰撞，导致粒子受到从高温气体向低温气体的力。由于钠气溶胶颗粒和裂变产物颗粒粒径较小，为亚微米粒子，其运动还受到布朗运动和萨夫曼力的影响。质量力是由于粒子的密度与流体密度的差异产生的力，由于钠气溶胶的密度大于空气密度，所以该力表现为颗粒的沉降。此外，钠气溶胶颗粒和裂变产物颗粒还会受到周围的流体压力不同而产生对颗粒作用力。
3 参数敏感性分析
钠泄漏燃烧的实际情况复杂，而在模拟计算中，会将模型简化并做一些合理假设，因此理论计算可能会与实际情况存在一定差异。此外，诸如钠液面高度、钠气溶胶颗粒密度和初始速度等一些次要因素也会对模拟结果产生影响，需要对这些参数进行敏感性分析。
在液态钠持续燃烧期间，钠液面高度不断发生变化，不同钠液面高度与火焰高度对空气流场有较大的影响。钠火燃烧初期，钠液面与钠火焰较高，上部空间气体流速较高且方向集中竖直向上，遇到空间顶部后向四周扩散。气体流动强烈，伴随气体运动的钠气溶胶颗粒与裂变产物颗粒也扩散得比较充分，在较大的空间范围内分布。随着钠火的不断燃烧，钠液面与钠火焰高度逐渐下降，整体流场与温度场变化不大，上部空间气体流速随钠液面的下降而降低。钠液面继续下降至更低水平后，空间内气体涡流增大，上部空间气体速度较低且很快向周围扩散，气体流动仅在钠池上部的小范围空间内比较强烈，竖直向上的流速较小且分散，无法形成集中向上的流动，伴随空气运动的钠气溶胶颗粒向外扩散较少，释放的钠气溶胶颗粒与裂变产物颗粒大多沉降在空间内较低的壁面，在空间较高部位沉积很少。
钠气溶胶颗粒为过氧化钠固体组成的非均一结构，颗粒中存在很多空隙，以钠气溶胶颗粒质量和颗粒直径确定的钠气溶胶材料与过氧化钠固体的密度存在差异。不同密度的气溶胶颗粒随空间内气体流动的运动轨迹基本相同，但是，不同密度对气溶胶颗粒的扩散和沉降有一定影响，气溶胶颗粒密度越小，其扩散的范围越大，越容易在更大的空间范围内沉降。气溶胶颗粒直径小、质量轻，易受气流影响而改变速度，因此，其初始速度对运动轨迹、沉降规律无明显影响。
4 结语
该研究通过对钠冷快堆严重事故工况下，在钠燃烧过程中裂变产物释放的物理过程分析、物理模型分析以及参数敏感性分析，建立了适用于钠燃烧过程中裂变产物释放的概念模型。裂变产物释放主要通过钠蒸发迁移和钠燃烧迁移两个途径，涉及的物理模型包括不可压缩理想气体模型、湍流模型和离散相模型。钠液面高度和钠气溶胶颗粒密度等因素会影响裂变产物的释放、扩散与沉降行为。
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