Vol. 12, No. 1
Mar. 2021
第12卷第1期
2021年3月
现代应用物理
MODERN APPLIED PHYSICS
耐事故燃料控制棒备选材料的燃耗分析
刘 勇，李满仓，于颖锐，肖 鹏，娄 磊
(中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，成都610213)
摘要：为从中子学角度对耐事故燃料控制棒备选材料进行评价，本文将稀土元素的倍半氧 化物(Eu 2O 3,Gcl2O 3,Sm 2O 3,Dy 2O 3,Er 2O 3)、Hf 及HfO 2等材料的控制棒分别置于相同的全
陶瓷微胶囊封装燃料组件中，使控制棒所处组件的累积燃耗达到200 GW ・d ・tT，采用可执行
精细燃耗计算的蒙特卡罗程序RMC，计算了燃耗过程中控制棒价值的变化情况，并与传统的 控制棒材料Ag-In-Cd 的燃耗行为进行了对比分析。结果表明，Eu 2O3，Dy 2O3，Sm 2O 3和Hf 的初始反应性均不低于Ag-In-Cd 的反应性，且随着燃耗加深，控制棒价值的衰减相对缓慢，尤
其是EU 2O 3和Dy ?。3的控制棒价值随燃耗加深几乎无衰减，有利于堆芯反应性控制，是优良 的控制棒材料。
关键词：耐事故燃料；控制棒；燃耗；反应性价值；稀土元素中图分类号:TL329
文献标志码:A
DOI ： 10. 12061/j. issn. 2095 6223. 2021. 010211
Burnup Analysis of Candidate Materials for Accident Tolerant Fuel Control Rod
LIU Yong , LI Man-can g , YU Yin g -rui , XIAO Pen g , LOU Lei
(Science and Technology on Reactor System Design Technology Laboratory ,
Nuclear Power Institute of China , Chengdu 610213 , China )
Abstract : To evaluate the control rod candidate materials of accident tolerant fuel ( ATF )
based on neutron physics , the control rods made of the sesquioxides of rare-earth elements
(Eu 2 O 3 , Gd 2 O 3 , Sm 2 O 3 , Dy 2 O 3 , Er 2O 3 ) , the hafnium ( Hf ) , and HfO 2 are placed in the same all ceramic microcapsule fuel assembly , respectively , and the cumulative fuel consumption of the assembly in which the control rod is located reached 200 GW - d -1—1 . The
control rod integral worth is calculated during the whole burnup process by using RMC, and
the burnup behavior of control rod is compared with that of traditional control rod material Ag-In-Cd. The results show that the initial reactivity of Eu 2 O 3 , Dy 2O 3, Sm 2O 3 and Hf is
not lower than that of Ag-In-Cd , and the worth of control rods decreases slowly with the increase of burnup , especially the worth of control rods of Eu 2 O 3 and Dy 2O 3 almost does not decrease with the increase of burnup , which are conducive to the control of core reactivity and are an excellent control rod materials •
Keywords : accident tolerant fuel; control rod; burnup; reactivity worth; rare-earth elements
收稿日期：2020 10 12 ；修回日期：2020
12
24
基金项目：国家重点研发计划资助项目(2019YFB190100)
作者简介：刘勇(1988—)，男，四川成都人，高级工程师，博士，主要从事反应堆物理理论研究。
E-mail : yogi-liu@qq. com
第12卷现代应用物理
近年来，以改善核燃料在严重事故下保持结构完整性能力为目标，国际核燃料领域出现了耐事故燃料(accident tolerant fuel ATF)这一新的核电燃料研究方向。采用新的燃料材料、包壳材料和结构设计的ATF，可以减少或避免可燃气体的产生，尽量减少裂变产物的泄漏，保持严重事故下核燃料结构的完整性，从而降低核电站发生大量放射性物质泄漏的风险⑴。
目前，压水堆中常用的控制棒为不锈钢导向管装载Ag-In-Cd(AIC)材料。AIC合金的熔点小于800°C，且
远小于Zr合金燃料包壳在多种事故下发生强烈氧化现象时的温度1300C，这意味着发生事故时，燃料棒还处于完整状态，但控制棒已开始熔化。一旦控制棒受到破坏，将导致不可控的反应性引入，产生一系列后续事故23。由此可见，控制棒材料的选取在ATF研究中具有重要意义。随着反应堆技术的发展，新型控制棒材料不断出现45，研究人员从材料熔点、稳定性及控制棒价值等方面对ATF控制棒备选材料进行了研究和筛选［6"7］，但对备选材料的中子学特性研究尚不充分，如对控制棒价值随燃耗的变化研究较少。备选的ATF控制棒材料应与传统的压水堆控制棒材料具有相当的控制棒价值，且控制棒价值不能随燃耗加深出现较大的衰减，这样才能满足反应堆设计及反应性控制要求。本文选择稀土元素的倍半氧化物(Eu2O3,Gd2O3,Sm2O3,Dy O3,Er O3)、Hf及HfO2等材料，研究了其控制棒价值随燃耗的变化，为控制棒材料选型提供数据支持。
1ATF控制棒材料的选取条件
为保证事故工况下的堆芯安全性，考虑到ATF 控制棒所处的环境，ATF控制棒材料必须具备3种性质囚：1)有效的中子吸收性，可保证反应堆有效的反应性控制和停堆裕量；2)高温稳定性，可保证在事故工况下控制棒晚于燃料熔化，防止不可控的反应性引入；3)与燃料材料的可混合性，应与燃料具有接近的熔点，确保在燃料熔化时能与燃料混合熔化，保证对反应性的控制。基于这些条件，文献［6］给出了多种良好的ATF控制棒备选材料，如EU2O3, Gd2O3,Sm2O3,Dy2O3,Er2O3,Hf,HfO2及这些材料的不同混合材料。
本文从中子学角度出发，提出ATF控制棒吸收体材料选取应遵循2个原则：1)ATF控制棒价值需与传统控制棒价值相当，以保证适用于目前的堆芯设计。本文以AIC控制棒价值作为参考，要求ATF控制棒价值不小于AIC控制棒价值。2)在较长时间的辐照条件下，控制棒价值能保持相对稳定，适合长期处于堆芯环境中。本文设定控制棒所处燃料组件的累积燃耗为200GW・d・tT，在该燃耗下，若某材料的控制棒价值与AIC控制棒价值相比更大或基本相当，则认为该材料的反应性价值较好，具有较好的燃耗行为。
2分析方法
为研究控制棒价值的燃耗行为，本文将EU2O3, Gd2O3,Sm2O3,Dy2O3,Er2O3,Hf,HfO2控制棒材料置于全陶瓷微胶囊圭寸装燃料(fully ceramic microencapsulated fuel,FCM)组件中进行充分燃烧，使燃耗达到2GW・d・tT，再将燃烧后的控制棒放入新组件中重新燃烧到燃耗为2GW-d-t-1，以此重复计算100次，使得控制棒所在组件的累积燃耗达到200GW・d・tT。采用蒙特卡罗程序RMC 对FCM燃料组件进行建模计算⑻。
控制棒价值为控制棒插入所引入的反应性变化，计算公式为
△p=p i—P2=-----------T1⑴
k inf,k nf,
其中△为控制棒价值；P i，P2分别表示无棒、有棒时的反应性；k fi，k f,2分别表示无棒、有棒时的无限增殖因子。为便于对计算结果进行分析说明，定义控制棒价值衰减为当前燃耗下的控制棒价值与零燃耗时的控制棒价值之差。定义控制棒价值相对当量为当前燃耗下的控制棒价值与零燃耗时的控制棒价值之比。
图1为本文采用的FCM燃料组件结构示意图［］。
图1FCM燃料组件结构示意图
Fig.1Diagram of FCM fuel assembly structure
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TRISO(tri-structural iso-tropic)颗粒的几何尺寸及材料层密度，如表1所列。13X13组件中布置16根控制棒和中心测量仪器导向管。FCM燃料组件的主要参数如表2所列。控制棒吸收体材料属
刘勇等：耐事故燃料控制棒备选材料的燃耗分析第1期
性，如表3所列。由表3可见，与AIC 相比，本文的 控制棒吸收体材均具有较高的熔点，Eu 2 03 ,
Gd 2O3，Sm 2O 3具有更大的热中子吸收截面。
3数值结果及分析
表1 TRISO 颗粒的几何尺寸及材料层密度
Tab.1 Geometry and material density
informationofTRISOparticle
控制棒价值随燃耗的变化曲线如图2所示，控
制棒价值相对当量随燃耗的变化曲线如图3所示。
Material
Radius /cm Density/(g ・ cm 3)
UNcore 0.040013.60PyClayer
0.0450 1.100IPyClayer
0.0485
1.900SiClayer 0.0520 3.180
OPyClayer
0.0540
1.900
(modoI)、q A J O A l
P O .IO J A U O O
80
50 100 150 200
Burnup/(GW-d-t x )
28-AIC
23
...................................................
* EU 2°3 *HfO 218* Sm 2°313* Gd 2O 3* D y 2°3 Er 2O 3-Hf
图2控制棒价值随燃耗的变化曲线Fig. 2 Worth of control rod vs. burn up
表2 FCM 燃料组件的主要参数
Tab.2 The main parameters of FCM fuel a sembly
Item
Content
Value
Fuel pebble radius/cm
0.04Cladthickness /cm
0. 003 5TRISO
Fuelmaterial UN
particle
Enrichment/10
15Clad material
SiC Fuelvolumefraction /10-2
50
/
0.577
Fuel
rod
Cladthickness /cm
0.1Clad material
Stainlesssteel
Pitch /cm 1.644Radius /cm 0.433Cladthickness /cm
0.047Control
Clad material Stainlesssteel
rod
Absorbermaterials
Eu 2 O 3 Gd 2 O 3 Sm 2 O 3Dy 2O 3 Er 2O 3 Hf HfO 2
表3控制棒吸收体材料属性
Tab.3 Thepropertiesofcontrolmaterials
Material
Theoretical
density/(g ・ cm Macroscopic absorption
cross section/cm 1
Melting
point/°C
3
) Thermal group
Fastgroup /
10 — 3AIC
10.211 5.8
800
Eu 2O 37.4115
7.42 290Sm 2O 3
8.3163 2.82 270Gd 2O 37.41 196
2.52 340Dy 2O 3
7.8 2. 8
4
2 230Eg 8.6
4.2 1.9
2 340HfO 2
9.73 2.32 800Hf 13.31
4.9
3.7
2 233
图3控制棒价值相对当量随燃耗的变化曲线Fig. 3 Relative equivalent of control rod vs. burnup
由图2和图3可见，在燃耗初期，AIC 的控制棒
价值约为18 788 pcm，该值在整个寿期内下降较为 缓慢；在组件燃耗为50 GW ・d ・t —1时，AIC 控制棒 价值相对当量下降为燃耗初期的90%，此后，随着
组件燃耗的进一步加深，AIC 控制棒价值相对当量 缓慢下降，在燃耗为200 GW ・d ・t —1时，AIC 控制棒
价值相对当量为燃耗初期的86%。
Eu 2O 3的控制棒价值远大于其他材料的控制
棒价值，且在整个燃耗期间正业03的控制棒价值
均大于27 000 pcm 。Eu 2O 3的宏观吸收截面并不
是最大的，而Gd 2 03和Sm 2O 3的吸收截面较大，但 其控制棒价值却小于Eu 2 03的控制棒价值，这种现
象可能与空间自屏现象相关。
D Y 2O 3和Hf 的控制棒价值均比AIC 的控制棒
价值大；在整个燃耗期间，D Y 2O 3的控制棒价值几
乎没有衰减。在燃耗小于140 GW ・d ・t —1时,
Sm 2O 3 的 控 制 棒 价 值 大 于 AIC 的 控 制 棒 价 值 Gd 2O3，HfO 2和ErO 3的控制棒价值相对较小。
图4给出了燃耗过程中EU 2O 3中主要中子吸
收核素核子密度的变化情况。
第12卷
现代应用物理0
亍1-4J 1.2'2 1.0W 0.8
'I 0.6
0.4
3 0.2
100 150Burnup/(GW-d-t x )
*151Eu *153Eu
_152Eu
十 154Eu
152Sm
+ 152Gd
-153Gd -155Eu -155Gd *154Gd 156Eu 157Gd
156Gd
图4 Eu 2O 3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线
Fig. 4 Nuclide densities of main isotopes for
Eu 2 O 3 control rod vs. burnup
图5 D Y 2O 3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线
Fig.5 Nuclidedensitiesofmainisotopesfor
Dy 2O 3 control rod vs. burnup
由图4可见，虽然151Eu 和 153Eu 吸收中子不断 消耗，但其吸收中子分别产生的152Eu 和154Eu 会衰
变产生152Sm,154Gd,155Gd 等核素。本文涉及的主
要同位素的热中子微观吸收截面，如表4所列。
表4主要同位素的热中子微观吸收截面
Tab.4 Microscopicthermalneutron capturecrossectionsofmainisotopes
Isotope
G a l
(10 — 28 m 2)
Isotope
G a /
(10 — 28 m 2)
Isotope
G a /
(10 —28 m 2)
152
Gd 735144 e Sm 2156八
Dy 33
reactor technology
154
Gd 85
147 e Sm 57
158 □
Dy 43155
Gd 60 727148 e Sm 2160 e
Dy 56
156
Gd 2149 e
Sm 40 517
161 px
Dy
600
157
Gd 253 712
150 q
Sm 100
162
D y 194158
Gd 2152 e Sm 206163
D y 123160Gd
1
154 e
Sm
8164
D y
2 653162
Er 19174
Hf 562
151
Eu 9 182
164Er 13176
Hf 14153
Eu
312166Er 17177Hf 374165
Ho
65
167Er 650178
Hf 84168Er 3
179
Hf 44
170
Er
9
180
Hf
13
由表4可见，新产生的核素152Sm,154Gd,155Gd 均具有较大的热中子微观吸收截面，能够补充151Eu 和153Eu 消耗产生的控制棒价值亏损。
图5给出了燃耗过程中D Y 2O 3中主要中子吸
收核素核子密度的变化情况。由图5可见，虽 然161Dy 和164Dy 随燃耗增加而减少，但产生
的162Dy?65Ho 和166Er 等核素具有较大的热中子微 观吸收截面，在一定程度上补充了 161Dy 和164Dy 消 耗对控制棒价值的影响。
Hf 的控制棒价值比AIC 大，且在整个燃耗过
程中存在比较显著的线性递减。图6给出了 Hf 控
制棒的核子密度 随 燃 耗的 变化 曲 线 。 由图 6 可 见
随着燃耗加深,77Hf 的核子密度不断减少，而其他 次要中子吸收核素，如178Hf,79Hf 和180Hf，只能通 过少中子的Hf 同位素吸收中子产生，因此，新产生 的核素核子密度增加缓慢，不足以补充177Hf 减少带 来的控制棒价值的衰减。在燃耗为200 GW ・d ・tT
时，Hf 控制棒相对价值当量为燃耗初期的84%，与
AIC 控制棒的相对价值当量非常接近。由于HfO 2
中Hf 的核子密度低于纯Hf 材料，其控制棒价值更
低，但控制棒价值随燃耗的变化曲线与Hf 控制棒
类似。
T a o Z O I )二专 uop
OPHUnN
Burnup/(GW-d-t _1)
图6 Hf 控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线
Fig. 6 Nuclide densities of main isotopes
forHfcontrolrodvs.burnup
在燃耗小于150 GW ・d ・t —1时，随着燃耗增加,
Sm 2O 3的控制棒价值缓慢减小；燃耗为
150 GW ・d ・t —1时,Sm 2O 3的控制棒价值相对当量减
少为燃耗初期的82% ；在燃耗大于150 GW ・d ・tT 时,
随着燃耗增加,Sm 2O 3的控制棒价值逐渐增大；燃耗
为200 GW ・d ・t —1时,Sm 2O 3的控制棒价值相对当量 增大到燃耗初期的84%o 图7给出了 Sm 2O 3控制棒
的核子密度随燃耗的变化曲线。由图7可见，在燃耗
150 GW ・d ・t —1时，由于149 Sm 几乎耗尽，而153Eu,154Eu
刘勇等：耐事故燃料控制棒备选材料的燃耗分析第1期
和156Gd等仍不断增加，导致控制棒价值在燃耗大于150GW・d・t—1后有一定的增加。
s
o
Z O
I)
二
专
uop
OPHUnN
图7Sm2O3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线Fig.7Nuclidedensitiesofmainisotopesfor
Sm2O3control rod vs.burnup
ErOs和Gd2O3的控制棒价值随燃耗加深有较大衰减，燃耗为200GW・d・t—1时的控制棒价值只有初始控制棒价值的60%左右。主要原因是其他同位素的产生不足以补充主要中子吸收核减少造成的控制棒价值衰减，所以，这2种材料用作控制棒材料还有待进一步研究。考虑到ErOs和Gd2O3的快速消耗现象，目前多将其应用于可燃毒物材料中。
4结论
本文评价了Eu2O3,Gd2O3,Sm2O3,D Y2O3, ErO3，Hf及Hf。用作ATF控制棒吸收体的中子学特性，分析了控制棒价值随燃耗的变化情况。结果表明，在本文采用的组件环境和控制棒几何条件下，Eu2O3，Dy2O3，Sm2O3和Hf的初始控制棒价值比AIC的初始控制棒价值高约1%~47%。随着燃耗加深正业03和
D Y2O3的控制棒价值几乎无衰减，Sm2O3和Hf的控制棒价值逐渐衰减，旦在燃耗为200GW・d・t—1时，其控制棒价值仍能保持与AIC的控制棒价值相当。
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