第51卷第6期2020年6月
中南大学学报(自然科学版)
Journal of Central South University (Science and Technology)
V ol.51No.6
Jun.2020
PTFE 半间歇聚合反应过程模型及其自抗扰温度控制
金晓明1，童不凡2，阮骁骏2，王家栋2
(1.浙江大学智能系统与控制研究所，浙江杭州，310027；2.浙江中控技术股份有限公司，浙江杭州，310053)
摘要：基于聚合反应动力学和热力学仿真模拟，建立聚四氟乙烯(PTFE)半间歇聚合反应过程动态数学模型，设计反应温度自抗扰控制器，并根据实际过程快速收敛和期望闭环响应要求配置控制器和观测器参数，开展PTFE 反应过程温度控制仿真研究。研究结果表明：本文建立的PTFE 反应过程数学模型能准确
模拟实际PTFE 聚合反应过程的特性，所设计的自抗扰控制器能有效实现PTFE 半间歇聚合反应过程的温度控制，并能适应外部噪声扰动干扰以及不同批次生产要求，具有控制精度高和鲁棒性强等优点。关键词：聚四氟乙烯(PTFE)；半间歇聚合反应；自抗扰控制中图分类号：TP27
文献标志码：A
开放科学(资源服务)标识码(OSID)
文章编号：1672-7207（2020）06-1534-08
Active disturbance rejection for temperature control based on
PTFE semi-batch polymerization reactor process model
JIN Xiaoming 1,TONG Bufan 2,RUAN Xiaojun 2,WANG Jiadong 2
(1.Institute of Intelligent Systems and Control,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China;
2.Zhejiang Supcon Technology Co.Ltd.,Hangzhou 310053,China)
Abstract:Based on the reaction kinetics and thermodynamic simulation,the mathematical model of polytetrafluoroethylene(PTFE)polymerization reactor process was established,and the corresponding auto disturbance rejection controller(ADRC)was designed to achieve the temperature control,in which the controller and observer parameters were designed by the desired closed loop response and the convergence speed of actual process.The results show that the proposed mathematical model can effectively capture the changes in temperature and materials during actual production process of PTFE.The designed active disturbance controller can effectively achieve the temperature control of the semi-batch polymerization process of PTFE and can adapt to external noise disturbance interference and different batch production requirements with excellent control precision and anti-disturbance ability.
Key words:polytetrafluoroethylene(PTFE);semi-batch polymerization reactor;active disturbance rejection control
DOI:10.11817/j.issn.1672-7207.2020.06.008
收稿日期：2019−12−03；修回日期：2020−03−03
基金项目(Foundation item)：国家重点研发计划项目(2019YFB170289)(Project(2019YFB170289)supported by the National Key
Research and Development Program of China)
通信作者：童不凡，工程师，从事过程优化算法研发和工业软件产品设计研究；
E-mail:********************
第6期金晓明，等：PTFE半间歇聚合反应过程模型及其自抗扰温度控制PTFE(聚四氟乙烯)是由四氟乙烯聚合而成的
高分子化合物，其结构简式为―[-CF
2-CF
2
-]
n
―，
具有优良的化学稳定性、耐腐蚀性、密封性及抗老化能力，被广泛应用于各种工业与民用场景中[1]。PTFE的聚合反应在半间歇反应釜中进行，包括升压升温、稳压反应等过程，是一个具有分布参数、非线性、时变、大滞后等特性的复杂过程[2−3]。由于其反应过程不可直接测量，而温度又对反应有重大影响，因此，一般将反应温度作为间接质量指标[4]。对于聚合反应过程，一般采用其反应动力学和反应釜内外的热量及物料平衡来描述反应中的热效应和温度。然而，针对PTFE的聚合过程，尚无比较完善的机理模型或过程数据可以参考。在PTFE实际生产中，现有常规单回路控制很难达到理想控制效果，反应温度控制仍普遍采用手动调节的方式。部分反应釜设计了反应压力控制为内回路的串级控制方案[5]，但由于在不同班次下的系统波动和外界干扰，其运行的平稳性依然不够理想[6]。部分学者基于非线性卡尔曼滤波、神经网络等智能算法模拟反应热效应并设计对应的前馈补偿器[7−8]，但由于需要大量先验知识和过程数据，难以广泛推广。模型预测控制[9]、自适应控制[10]等先进控制方法虽然对此类非线性过程有较好的控制效果，但由于该聚合反应是间歇反应过程，难以到相对稳态点，对过程建模的要求过高，很难获得精确的数学模型，造成控制器设计难度极大，投用所需时间较长。自抗扰控制(active disturbance rejection control，ADRC)[11−12]建立在非线性PID控制器的基础上，不依赖于过程对象的数学模型，通过引入扩展状态观测器（extended state observer，ESO）对系统外部的噪声和扰动及内部的非线性和不确定性进行观测，并对系统总扰动进行补偿，有着控制器结构简单、不依赖于精确的数
学模型、易于实现、鲁棒性和抗干扰能力强的优点，在过程控制领域得到广泛应用。对于聚合反应，自抗扰控制首先成功应用于连续搅拌反应釜[13]和聚丙烯间歇反应釜[14]的控制上。随后，LI等[15]将其运用到高精度航空过程。LI 等[16−17]实现了半间歇乳液聚合反应温度及燃料电池离子膜交换的自抗扰控制，控制效果较好。本文作者将自抗扰控制器应用于聚四氟乙烯半间歇聚合反应釜的控制中。首先，基于对PTFE聚合反应过程的机理分析和某企业PTFE聚合反应釜的工艺过程，建立PTFE半间歇聚合反应机理模型；同时，采用LADRC控制器[18−19]，以减少控制器参数、简化整定步骤；最后，通过仿真实验验证PTFE聚合反应过程反应温度自抗扰控制器的有效性。
1PTFE聚合反应工艺分析及模型建立
1.1PTFE聚合反应工艺分析
PTFE聚合反应是半间歇反应过程，温度是最重要的控制参数，直接影响着引发剂的分解速度。随着反应温度升高，反应速率加快，会有强放热的爆聚现象产生，导致引发剂失活，使得反应无法进行，甚至导致爆炸等重大事故。另一方面，因生成的聚合物为乳液状，反应釜内采用蛇管换热器不仅会影响产物稳定性，造成物料损耗，而且换热效果会随着时间而改变，从而增加反应温度控制的难度。
1.2PTFE聚合反应过程模型
PTFE反应属于自由基聚合反应，工业上常用的方法有悬浮聚合与乳液聚合。其中，悬浮聚合采用油性引发剂，乳液聚合采用水溶性引发剂。引发剂对于聚合反应起关键作用，不仅影响着聚合反应的速率，而且影响最终产物的相对分子质量。本文所涉及的反应过程在液相中进行，采用水溶性过硫酸盐作为引发剂。从相变上看，PTFE 的聚合反应可以看作TFE(四氟乙烯)在表面活性剂的帮助下溶于水的扩散传质过程和溶于水后单体发生聚合反应2个阶段。
根据反应动力学原理和过程热力学平衡原理建立反应过程模型，其基本过程如下：在投入一定量的原料之后，气态TFE原料不断通入反应釜；反应体系内部发生反应放热，使得反应釜内物料升温；反应釜内部的热量通过传热使得夹套内冷却水温度升高，冷却水流出将反应热移走。
1535
第51卷
中南大学学报(自然科学版)
1.2.1自由基聚合反应动力学
对于由硫酸铵作为引发剂的乳液聚合反应过
程，其基元反应动力学模型符合阿仑尼乌斯
定律[20]。
PTFE的聚合反应过程包括链引发、链增长、
链终止和副反应过程。所有反应可总体用以下反
应速率方程来描述：
r=(∏i=1n Cηi i)K(1)
式中：r为m个反应的化学反应速率的列向量；C
为n个参与反应的物质浓度的列向量；η为n个参
与反应物质对于m个反应的化学计量数矩阵；K为
化学反应常数向量。
1.2.2反应过程热力学原理
PTFE聚合反应中的热量传递过程主要可分为
夹套和反应釜传递2个部分。对于夹套，传热过程
可用冷却水进口温度T
in 和冷却水出口温度T
out
表
达。由此建立夹套部分的热量平衡方程如下：
Q
in =Q
out
+Q
res
(2)
式中：Q
in
为流入热量，包括来自夹套入口冷却水
的热流和与夹套进行换热后获得的热流；Q
out
为流
出热量即从夹套出口流走的冷却水的热流；Q
res
为留存的热量即让夹套升温的热量。
Q
in =F
w
H
w,in
+q(3)
式中：F
w 为冷却水的流量；H
w,in
为冷却水进口温
度下的焓；q为夹套冷却水与反应釜内总体的传热速率。
q=hA
h (T
bat
-T
w,a
)(4)
h为传热系数；A
h 为传热面积；T
bat
为反应釜内的
温度；T
w,a
为夹套内冷却水的平均温度。
流出热量Q
out
的表达式为
Q
out =F
w
H
w,out
(5)
式中：F
w 为冷却水的流量，H
w,out
为换热后冷却水
出口温度下的焓。
夹套内留存的热量Q
res
的表达式为
Q
res =
d T
w,a
d t
m
w
C
reactor technologyw
(6)
式中：
d T
w,a
d t
为冷却水的升温速率；t为反应中传热
的时间；m
w
为夹套内冷却水总量；C
w
为冷却水的
比热容。
综上，夹套内冷却水的升温速率可以表示为
d T
w,a
d t
=
F
w
(H
w,in
-H
w,out
)+hA
h
(T
bat
-T
w,a
)
m
w
C
w
(7)
反应釜的热量平衡方程与夹套的类似，忽略
TFE单体持续投入所带入的热量，Q
in
可以表示为
Q
in
=Hr V
bat
(8)
式中：H为m个反应的反应焓的行向量；V
bat
为投
入反应釜内各种助剂溶液等液体的总体积。
留存的热量Q
res
表达式如下：
Q
res
=
d T
bat
d t
(m
bat
C
bat
+m
PTFE
C
PTFE
)(9)
式中：
d T
bat
d t
为反应釜内的升温速率；C
bat
为反应釜
内初始投料的比热容；m
bat
为反应釜内初始投料的
总质量；m
PTFE
为反应最终产物聚四氟乙烯的质量；
C
PTFE
为产物聚四氟乙烯的比热容。
忽略反应过程中反应釜中物料的质量和比热
容的变化影响，反应釜内的升温速率可以表示为
d T
bat
d t
=
Hr V
bat
-q
m
bat
C
bat
+m
PTFE
C
PTFE
(10)
根据以上推导过程，通过反应过程热力学原
理求得传热速率及夹套温度变化速率，从而计算
出反应过程化学反应速率和自由基聚合度。结合
自由基聚合反应动力学，求得PTFE的生产速率和
反应釜内温度变化速率，得到整体的PTFE聚合反
应过程模型(见式(9)和式(10))。该模型的建立为探
究反应过程的热效应和控制器的设计提供了理论
基础和验证平台。
2自抗扰控制器设计
2.1自抗扰控制结构
本文所采用的ADRC控制器结构如图1所示，
其中，G
p
为被控对象的传递函数表达式，r为被控
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第6期
金晓明，等：PTFE 半间歇聚合反应过程模型及其自抗扰温度控制对象的设定值，d 为外界干扰。TD(tracking differentiator)为跟踪微分器，它可以产生系统过渡过程的微分信号，通过其低通滤波的特性对设定值跟踪输入进行噪声抑制，能有效改善过渡过程，减小超调量。ESO(extended state observer)为扩展状态观测器，被用来估计系统自身非线性或不确定性以及外部噪声和扰动，在ADRC 控制中，这些统称为系统总扰动。ESO 的输入为系统控制信号u 和系统的输出y ，输出为扩展状态观测器的3个状态量z 1，z 2和z 3；K p ，K d 和b 0为ADRC 控制器的参数；u 和u 0为控制器的控制率；r TD 为系统经过跟踪微分器后得到的设定值。
过程对象的表达式如下：
y (s )=G p (s ,p )×u (s )
(11)
式中：y (s )为系统输出变量；u (s )为系统输入；G p (s ,p )为被控对象的传递函数，p 为系统不同的
阶次，s 为传递函数表达式中的复变量。自抗扰控制器能实现对高/低阶、时滞及非最小相位等不同类型的对象的控制。
ESO 的3个状态变量的表达式如下：
ìíîï
ïz 1=z 2+β1(y -z 1)z 2=z 3+β2(y -z 1)+b 0u z 3=β3(y -z 1)
(12)
式中：z 1，z 2和z 3为对应状态变量的一阶导数；β1,β2和β3为ESO 中的观测器参数。
对于一阶滞后系统，其传递函数G (s )表达式如下：
G (s )=K T p s +1e -T d
s
≈K (T p s +1)(T d s +1)
(13)
式中：K 为被控对象的过程增益；T p 为过程的时间常数；e -T d s
为被控对象的时滞，其中T d 为滞后
时间。
定义f 为系统受到的总扰动，其表达式如下：f =-y (T p +T d )/(T p T d )-y /(T p T d )+
[K /(T p T d )-K
/(T p T d )]u +ω(14)
式中：ω为系统受到的外部噪声。
控制器增益b 0的表达式如下：
b 0=K
/
(T p T d )(15)
由式(14)和(15)可以得到：
y =f +b 0u
(16)
同样的，G p (s ,p )可以近似表示为如下形式：
G p (s ,p )=y =g (t ,y ,y ,ω)+b 0u
(17)
式(17)中，G p (s ,p )是1个对象参数，g 表示内
部动态和外部扰动ω的综合特性。而式(16)则可以写成状态空间的表达式：
ìíîï
ï
x 1=x 2
x 2=f +b 0u y =x 1
(18)
ADRC 的基本思想是把实际系统转化成1个二阶纯积分系统，通过引入u 0=f +b 0u ，估计b 0，并扩展状态实现对f 的估计。当ESO 被正确整定时，z 1，z 2和z 3将分别跟踪y ，y 和f ，以实现对式(12)状态的观测和估计。2.2
控制器及观测器设计图1中的控制律可以表示为
u 0=k p (r TD -z 1)-k d z 2
(19)u =(u 0-z 3)/b 0
(20)
当ESO 的参数被正确整定，即z 3≈f 时，将式
(19)和(20)代入式(16)，控制系统可以被转换成2个积分串联环节：
y =f +(u 0-z 3)≈u 0
(21)
将式(21)代入式(19)
，可以求得系统的期望闭
图1
自抗扰控制器结构示意图
Fig.1Structural diagram of auto disturbance rejection
controller
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第51卷中南大学学报(自然科学版)环动态特征方程及其传递函数表达式G d (s )：y +k d y +k p y =r (22)G d (s )=
y (s )
r (s )=k p s 2
+k d s +k p
(23)
ωc 被称为控制带宽，用来根据系统的期望闭
环调节控制器参数。假设K d -Δ2ξωc (ξ为闭环系统
的阻尼比)，K p -Δω2c ，则系统的实际闭环传递函数
表达式G cl (s )可以写成如下形式：
G cl (s )=ω2c
s 2
+2ξωc s +ω2c
(24)
用一阶惯性环节描述本文采用的跟踪微分器：
y =w (s )u =1
Ts +1
u
(25)
式中：T 为跟踪微分器的时间常数。
根据反应过程期望的调节时间选择合适的时间常数来安排过渡过程，可以起到减小输出过程超调量、优化反应产物质量、减小能耗的目的。
对于观测器，为了方便设计和实施，本文采用常规的反馈观测器，其方程可以写为
{
x =Ax +Bu +L (y -y )y =Cx (26)
式中：A ，B 和C 为系统的状态空间参数；L 为观测器的增益向量，L =[β1β2β3]T
。因此，可得
系统的特征方程：
|||
||
|s I -éëêêêùûúúú-β110-β
201-β3
0|
|
||||
=s 3+β1s 2+β2s +β3(27)式中：I 为单位矩阵。系统快速收敛的必要条件是此特征方程的特征根都在负半平面。为了减少需
要整定的参数，令β1=3ωo ,β2=3ω2o ,β3=ω3
o ，则
式(27)可写成如下形式：
s 3+β1s 2+β2s +β3→(s +ωo )
3
(28)
式中：ωo 为观测带宽，用来调节观测器参数，控制估计状态收敛到真实状态的速度。在实际控制器的参数整定中，往往根据模型的时间常数整定
ωo 和ωc ，并取ωo =3ωc ，根据系统的对象模型取
b 0=K /(T p ×T d ′)，通过估计被控对象传递函数模
型求出b 0。当被控对象模型未知时，可以逐步增大b 0直至系统动态响应性能指标满足要求。
3自抗扰控制效果仿真研究
3.1
PTFE 生产过程ADRC 控制仿真结果为了验证本文所建立的PTFE 半间歇聚合反应模型及自抗扰控制器的有效性，根据第1节建立的过程模型建立仿真模型，并采用第2节所设计的控制器进行仿真研究。
根据PTFE 装置聚合反应工艺要求，采用ADRC 控制器对反应釜温度进行控制。选用ωc =0.15，b 0=0.06。经过ADRC 控制后的工艺过程温
度及冷却水流量变化情况分别如图2和图3所示。
从图2和图3可以看出：反应开始之后大量放热，反应速率随之迅速上升，进而加快了放热过程，反应釜温度迅速升高；随后，自抗扰控制器起效，通过调整冷却水流量以适应温度变化，减缓了升温速度，将反应釜温度控制在预期温度下，
保证反应平稳进行。最后，产量达到要求，控制器加大冷却水流量对反应釜降温，完成生产过程。
在整个工艺过程中，反应釜温度都在要求的
1—冷却水进温；2—冷却水出温；3—釜内温度。
图2
PTFE 生产过程温度变化
Fig.2
Temperature changes of the PTFE production
process
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