第22卷第12期2010年12月
强激光与粒子束
H I G H P O W ER L A S E R A N D PA R TI C I。E B EA M S
V01．22，N o．12
D ec．，2010
文章编号：1001—4322(2010)12—2979-05
基于多尺度变换的动态光散射粒径
反演范围的自适应调整。
王雅静1’2，申晋1，郑刚2，孙贤明1，刘伟1
(1．山东理工大学电气与电子工程学院，山东淄博255091I2．上海理工大学光学与电子信息工程学院，上海200093)
摘要：通过多尺度变换实现了反演范围的自适应调整，使其更接近真实范围。分别采用反演范围固定算法与自适应算法对200～600r i m单峰和200～900nm双峰分布颗粒的模拟相关函数进行了反演，结果表明：
自适应算法的结果更接近理论分布。抗干扰能力更强。相对于固定算法，单峰分布颗粒最多可缩小峰值误差
4．73％，缩小峰宽误差185nm。双峰分布颗粒在O～0．001噪声水平时，峰值误差分别小于11．33％，12．45％，
峰宽误差分别小于35。160nm。而固定算法在噪声水平大于0．0001时。难以得到合理的反演结果。反演范围
自适应调整方法能够有效优化粒径反演结果。
关键词：动态光散射；反演范围；自适应调整；多尺度变换；正则化
中图分类号：T N911．74文献标志码：A doi：10．3788／H P L PB20102212．2979
动态光散射颗粒测量技术是获取亚t t m及am级颗粒粒径信息的有效方法，它通过测量颗粒散射光强信号
的自相关函数，来获取颗粒的粒径分布信息¨。2]。由光强自相关函数求解颗粒粒径分布需要反演第一类Fr e—hol m不适定积分方程，这一直是动态光散射法nm颗粒测量技术中的难点。常用的粒径分布反演算法有拉普拉斯变换法、N N I。S法、指数采样法和C O N TI N算法等口。6]，它们都是在人为指定的反演范围里寻最优粒径分布，反演范围在寻优过程中一直固定不变。而反演范围的选择是否合适，直接影响到反演结果的准确性。选择过大，造成反演结果不准确；选择过小，会导致反演结果错误。实际测量时，由于粒径未知，反演范围都是估计选择，一般选择较大的反演范围，通过多次测量或手动调整反演范围，得到一个较满意的结果。但是在许多情况下，例如凝胶过程分析、生物学分析和材料聚合过程分析，它们的样品一直在变化，前一次反演的结果对样品的后一次反演可能不再适用，因此，固定的反演范围很难给出准确的反演结果。为此，基于多尺度变换思想，本文提出一种在颗粒测量过程中自适应调整反演范围的方法。
l基本理论
由激光器发出的光经透镜聚焦后，照射到样品池内的颗粒样品上，光电探测器接收到的散射光强为J(￡)，则光强自相关函数G(r)的表达式为
1r r
G(r)一<J(f)I(t+r)>=l i m南I J(f)l(t+r)dt(1)
式中：t为光强信号的采样时刻；r为延迟时间；r为总实验时间。对于高斯分布的光场，在多分散性的体系环境中，相关函数满足[73
正则化反演G(r)=I G(|r)[1+e xp(--2r r)3dr，G(F)d F=1(2)
式中：r为衰减线宽i G(F)为衰减线宽分布函数。对G(r)做归一化处理，得到多分散颗粒系的归一化光强自相关函数为
g(r)一I G(r)e xp(--2F r)dr，G(r)dF=1(3)衰减线宽与粒径关系为
r=D q2，q=竽si n(詈)，D=舄(4)
^厶。兀7Ⅳ
*收稿日期：2009-12—07l修订日期：20l O一07—02
基金项目：国家自然科学基金项目(60877050)；上海市科委纳米专项基金项目(0852nm06700)
作者简介：王雅静(1971一)，女，副教授，博士研究生，从事光学测量应用技术的研究；w ang yaj i n90725@126．cor n。
2980强激光与粒子束第22卷
式中：D为颗粒的平移扩散系数；q为散射波数；咒为溶液的折射率；A为激光在真空中的波长；0为散射角；k。为玻耳兹曼常数；T代表绝对温度；刁为溶液粘性系数；d为当量球型颗粒的直径。实际数据处理时，将式(3)离散化为
N N
g(r)=2：G(F)exp(--2nr)，芝：G(n)=1(5)
f—l I一1
式(3)离散化的自相关函数为单指数加权之和，只要求出其权值G(n)，就可以知道颗粒的粒径分布。但由于式(3)是第一类F r ehol m积分方程，其离散方程求解是一个不适定的反问题，需要解病态方程。而病态方程解的存在性、唯一性和稳定性都不能保证，所以，只能给出稳定近似的最优解。因此，动态光散射反演问题实际是一个在测量相关函数g(r)下优化参数G(n)的问题。
2反演范围自适应调整原理
当由测量相关函数优化G(f)时，相关函数中不可避免的噪声和不合适的反演范围极易使参数优化陷入局
部极小值，难以得到全局最优解。为了寻求合适的反演范围，以易于搜索全局最优值，本文通过多尺度变换∞3实现反演范围的自适应调整。其主要原理为：通过多尺度变换对相关函数进行多尺度空间分解，相关函数被逐次分为近似部分和细节部分。粗尺度空间对应近似部分，即相关函数的总体趋势，细尺度空间对应细节部分，即噪声部分。随着分解尺度空间的变粗，细节分量被去掉，相关函数逐渐平滑。其形态逐渐趋于波形总趋势，此时，即使在较大的反演范围内，也容易搜索出全局最优值，获取大致粒径分布范围。然后，再将尺度变细，使相关函数的细节部分逐步得到恢复，并在上述大致粒径分布范围内进行反演，利用恢复细节的相关函数逐步修正全局最优值，从而搜索到该尺度上的最优粒径分布，并自适应地调整下一细尺度的反演范围，使每次获取的反演范围更接近真值，最终获取最真实的粒径反演范围。当尺度降至目标函数的原始尺度时，在最终的反演范围内反演出最优的粒径分布。对于不含噪声的相关函数，多尺度分解后，各个尺度空间的相关函数变化不大，上述方法近似等效于同一尺度相关函数在较大反演范围内逐步寻优。最终获得反演范围的过程。
小波变换具有多尺度的特点，它能将信号分解到不同的V
尺度空间，并能对不同尺度空间的信号进行重构，且这种分解
与重构能够通过M al l at算法快速实现r9]。因此，本文采用小
波变换实现反演范围的自适应调整，其由粗到细多尺度空间
流程如图1所示。
图1中，V，(i一1，2，…，J)表示不同的尺度空间；巧一。表
示从n一，一¨做小波分解；巧-1表示从V厂，V』_，作小波重
构，重构较细尺度空间的相关函数；R，表示在第-，尺度空间上做反演运算；[d“，d^，]表示J一1尺度的反演初值，它是．，F i g．1F l ow char t of m ul t i—sca l e s pa c e
图1多尺度空间流程
尺度空间反演结果的分布范围(．，尺度空间反演初始值为一个较大的范围)；[d。，，de。]为最细尺度空间V。的粒径分布范围，其粒径即为反演的最优粒径。
3自适应调整反演范围的反演算法
小波变换只是实现反演范围自适应调整的手段，并不能实现粒径的反演，必须结合其它反演算法使用。正则化是解决不适定反问题的有效方法之一【3J。式(5)的离散化方程可写为
A z=U(6)式中：“的元素U，=g(r j)；2的元素z；=G(／-'i)；A的元素a幻一exp(一Pr，)。由于式(6)是病态
方程组，将其正则化后可以得到稳定的近似解。应用T i khonov正则化方法[1…，引入展平泛函构造正则算子
^和[z，-3一||A z一“|I2+口11名l I2(7)式中：口为正则化参数；‰=m i n{M。[2，u3}为正则解。选择一定的正则化参数，反演结果满足z≥o不等式约束条件，即可求得到粒径分布。
反演范围自适应调整法与正则化反演算法结合用于粒径反演的算法步骤为：对目标相关函进行N层小波分解；在最粗尺度¨空间下，预先估计一个较大的粒径范围[d。，，d。，]作为初始值，按正则化反演法，求解该尺度的粒径分布，其分布范围为[d。¨一”d“c，一，]；按小波重构算法，重构较细尺度空间V J．。下的相关函
第12期王雅静等：基于多尺度变换的动态光散射粒径反演范围的自适应调整2981
数，在该尺度下以I：d。。卜”．d“。J一。，]作为粒径反演初始值对．，一1尺度的相关函数进行反演，并求得该尺度的粒径分布范围为r d。c』咄，det J—z，]；重复第3步，直到达到最细尺度空间V。，在最细尺度空间下求得的粒径分布，即为最优粒径分布。
4结果与讨论
为了验证反演范围自适应调整方法的有效性，分别采用固定算法、自适应算法对相关函数进行反演，并
对反演结果进行比较。反演的目标相关函数由模拟和实验方法获得，反演中小波变换采用db5小波基，分解层数为4层，由粗到细尺度空间的相关函数依次表示为g。，g。，g：，g，。模拟相关函数根据文献[11]介绍的John—S O N’s SB粒径分布函数由式(5)获得。模拟实验条件为：入射光在真空中的波长632．8nm，分散介质(水)折射率1．331，散射角90。，测量温度25℃，玻耳兹曼常数1．3807×10_23J K～，水的黏度系数0．89x10-3N s m～。
模拟得到200～600nm单峰和200～900nm双峰分布颗粒散射光强信号的相关函数，并进行反演。选取单峰、双峰分布颗粒的粒径反演范围初始值分别为[1nm，1500nm]，[1nm，2000nm-I，两种颗粒在不同尺度空间的相关函数g。～g。的反演结果及两种算法的反演结果对比分别如图2，3所示。
1．0
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05(H J100050005001000
par t m l e dia m e t er／nm pa rt i cl e di am etef f nm
F i g．2I nve r s e r es ult s of no i s e-f r ee A C F of par ti c le s w i t h uni m odal si ze di s t ri bu t i o n
图2单峰分布颗粒的无噪声相关函数反演结果
dia m et e r／n m
pa rt i cl e dia m e t er／nm pa rt i cl e
Fi g．3I nve r s e r es ult s of no i se-fr ee A C F o f par t i cl es w i t h bi m odal si ze dis t ri bu t i o n
图3双峰分布颗粒的无噪声相关函数反演结果
从图2(a)、图3(a)看出，通过反演范围的自适应调整，由粗到细尺度空间的相关函数g。～g。的反演范围逐渐缩小，更接近真实粒径范围，相关函数的反演结果也越来越准确。由图2(b)，图3(b)看出，单峰分布颗粒采用固定反演算法，反演结果表现为1个主峰3个小的次峰分布，采用自适应算法为单峰分布；而双峰分布颗粒固定算法的反演结果表现为2个主峰3个次峰分布，自适应算法为明显双峰分布。两种颗粒自适应算法的反演结果与理论分布吻合都比较好，峰宽、峰值位置、峰值比例都近于理论值。反演结果的数据表明，自适应算法与固定算法相比，单峰分布颗粒能减少峰值误差4．73％，峰宽误差130nm，双峰分布颗粒的峰值误差可减少2．67％，0．4％。峰宽误差可缩小85，295nm。由此看出，对于无噪声相关函数的反演，自适应算法的反演结果明显优于固定算法的反演结果。
考虑反演范围自适应调整算法对噪声相关函反演结果的影响，分别在上述两种颗粒的无噪声模拟相关函中加入噪声水平为0．000l，0．0005，0．001的噪声，粒径反演范围的初值同上。在不同噪声下两种颗粒固定、自适应算法的反演结果分别如图4，5所示。
强激光与粒子柬第22卷
pa rt i cl e dia m e t日／nm pa rt i cl e di a m et e r／n m
Fi g．4I nve r s e r es ult s of noi s y A C F of par ti c le s w i t h uni m odal si z e dis t ri bu t i o n
图4单峰分布颗粒有噪声相关函数的反演结果
pa rt i cl e dia m et e r／n m pa rt i cl e di a m e t er／n m
Fi g．5I nve r s e r es ult s of nois y A C F of par ti c le s w i t h bi m oda l si ze di s t ri bu t i o n
图5双峰分布颗粒有噪声相关函数的反演结果
从图4，5中反演结果看出，采用固定算法反演时，两种颗粒的反演结果均具有不同程度的次峰分布，与理论分布差别较大，在噪声水平为0．0005，0．001时，双峰分布颗粒的反演结果根本无双峰特征。而采用自适应调整算法反演时，在不同噪声水平下，两种颗粒的反演结果与理论分布相吻合，峰值位置、峰宽都接近理论值。由反演结果的数据表明，相对于固定算法，单峰分布颗粒的峰值误差、峰宽误差最大可分别减少3．9％和185 nm，双峰分布颗粒的峰值误差、峰宽误差分别不超过11．33％，12．45％和35am，160nm。由此看出，对于噪声相关函数的反演，自适应算法的反演结果明显优于固定算法的反演结果。
由动态光散射颗粒测量系统获取90nm和450l qm标
准聚苯乙烯乳胶混合颗粒系的相关函数。实验温度为25
℃，散射角90。。对相关函数采用反演范围固定与自适应
算法的反演结果如图6所示。可以看出，采用自适应算法，
反演出的粒径分布为双峰分布，峰值点分别为86，436nm，
第1个峰分布在(66，146nm)范围内，为窄的单峰，第2个
峰分布在(311，546r i m)范围内，分布较宽。这与实验噪声
及粒子中可能混入其它颗粒有关，但总体上基本与真实颗
粒90，450nm的分布相吻合。而采用固定算法的反演结果与真实粒径分布差别较大。
5结论
pa r t i cl e dia m et e r／n m
F i g．6I nve r s e r es u l t s o f par ti c le sys t em w i t h
di am et er s of90am and450am
图690am和450nm颗粒系的反演结果
采用多尺度变换。能够在给定较大初始反演范围下，自适应调整动态光散射颗粒粒径反演范围，缩小反演范围，使之更接近真实粒径范围，从而优化善粒径反演结果。本文分别采用反演范围固定与自适应算法，通过对200"--600R I TI单峰、200～900nm双峰分布颗粒的相关函数反演研究，得出在同样的初始反演范围下，固定算法不能得出合理的反演结果，而自适应调整算法的反演结果更接近理论分布，其抗干扰能力更强。90Fl m和450nm聚苯乙烯乳胶颗粒的实验结果也验证反演范围的自适应调整法的有效性。由此看出，多尺度变换实现反演范围的自适应调整是一种优化粒径反演结果的有效手段。
第12期王雅静等：基于多尺度变换的动态光散射粒径反演范围的自适应调整2983
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Sel f-adapt i ve adj us t m ent of i nver s e
par t i cl e s i zi ng ba sed on r a nge of dynam i c l i ght s cat t er i ng m ul t i-s cal e t r ansf or m
W a ng Y aj i n91“，Shen J i nl，Z heng G a n92，S u n X i anm i n91，L i u W ei l
(1．C ol l e ge of E l ect r i cal an d E l e ct r on i c E ngi neer i n g，Shan dong U n i ve r si t y of Tec hn ol ogy，Zi b o255091，C h i n a；
2．Col l eg e of O p t i c s and E l e ct r on i c I nr f or m a t i on En gi ne er i n g，Sh a ng ha i U n i ver si t y of
Sci ence an d Te chno l ogy，Sh a nghai200093，C h i na)
A bst r act：I n dyn a m i c l i ght scat t er i ng par t icl e si zi ng，t he i nv er se r an ge c a n be s el f-a dapt ed cl os er t o t he t r ue r a ng e by m ul t i-scal e t r a ns f or m．The si m ul at i ve aut ocor r e l at i on f unct i ons(A C Fs)of uni m odal s i ze di s t r i but i on par t i cl es of200～600a m a nd bi—m o da l s ize di s t r i but i on par t i cl es of200～900nm w e re i nv er s ed by t he i nv er se r a ng e f i xed a nd s el f-adapt i ve a l gor i t hm s．C om par ed t o t he f i xe d al gor i t h m，t h e sel f-adapt i ve al gor i t hm i s m ore pr eci s e a nd noi se-t ol er ant．F or uni m oda l di s t r i but i on par t icl es，i t c a n r e duc e pe a k va l ue er r o r by4．73％and pe ak w i dt h er r or by185nm at m o s t．F or bi m o
dal di s t r i but i on pa r t i cl es，w hen t he noi s e l evel i s O～O．001，i t s peak va l ue er r or s ar e l es s t h an by11．33％，by12．45％，and i t s pe a k w i dt h er r or s ar e l es s t h an35t i m，160 nm．W hi l e，t he f i xe d al gor i t hm ca n n o t get r ea sonab l e r es ul t s w hen t he noi se l evel i s gr ea t er t h an0．0001．T he r ef o r e，t hi s s elf-a-da pt i ve adj ust m e nt m et h od of i nv er se r a ng e ca n ef f ect i vel y op t i m i z e t he i nv er se r esul t s．
K ey w or ds：d ynam i c l ight sc at t e r i ng；i nver se r a nge；s el f-a da pt i ve adj us t m ent；m ul t i—sc al e t r an sf or m；r egul ar i zat i on

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